[论文解读] Machine learning spectral indicators of topology

Nina Andrejevic, Jovana Andrejevic+8 more|arXiv (Cornell University)|Mar 2, 2020

Topological Materials and Phenomena参考文献 43被引用 9

一句话总结

本文提出了一种机器学习框架，可直接从X射线吸收近边结构（XANES）谱图预测拓扑材料分类，对拓扑类别的F1得分为89%，对平凡类别的F1得分为93%。通过在超过10,000种无机材料的计算XANES谱图上训练神经网络，该方法实现了对拓扑相的高通量、实验兼容性筛选，包括不可解离和非晶态材料，且实验谱图与计算谱图之间具有高度一致性。

ABSTRACT

Topological materials discovery has emerged as an important frontier in condensed matter physics. While theoretical classification frameworks have been used to identify thousands of candidate topological materials, experimental determination of materials' topology often poses significant technical challenges. X-ray absorption spectroscopy (XAS) is a widely-used materials characterization technique sensitive to atoms' local symmetry and chemical bonding, which are intimately linked to band topology by the theory of topological quantum chemistry (TQC). Moreover, as a local structural probe, XAS is known to have high quantitative agreement between experiment and calculation, suggesting that insights from computational spectra can effectively inform experiments. In this work, we leverage computed X-ray absorption near-edge structure (XANES) spectra of more than 10,000 inorganic materials to train a neural network (NN) classifier that predicts topological class directly from XANES signatures, achieving F$_1$ scores of 89% and 93% for topological and trivial classes, respectively. Additionally, we obtain consistent classifications using corresponding experimental and computational XANES spectra for a small number of measured compounds. Given the simplicity of the XAS setup and its compatibility with multimodal sample environments, the proposed machine learning-augmented XAS topological indicator has the potential to discover broader categories of topological materials, such as non-cleavable compounds and amorphous materials, and may further inform field-driven phenomena in situ, such as magnetic field-driven topological phase transitions.

研究动机与目标

• 为解决尽管已有超过8,000种候选材料被理论预测，但实验上识别拓扑材料仍具挑战性的问题。
• 开发一种数据驱动的方法，绕过角分辨光电子能谱（ARPES）和量子输运等表面敏感或复杂技术的局限性。
• 利用与多种样品环境兼容的X射线吸收谱（XAS）技术，实现对拓扑材料的高通量体探测量筛选。
• 通过在XANES谱图上训练神经网络分类器，弥合计算预测与实验验证之间的差距。

提出的方法

• 在Materials Project数据库中超过10,000种无机材料的计算XANES谱图上训练了深度神经网络分类器。
• 模型架构由两层全连接层组成，分别包含256个和64个神经元，使用ReLU激活函数、dropout（0.5），以及一个最终使用Sigmoid激活的输出层，用于二分类。
• 对谱图进行预处理，包括减去线性背景、使用反正切函数拟合、归一化至单位强度，并进行能量偏移以与平均计算谱图对齐。
• 实验XANES谱图采用相同的预处理方式，并通过计算数据集的均值和标准差进行插值，以确保一致性。
• 使用Adam优化器在Quadro RTX 6000 GPU上进行优化，损失函数为二元交叉熵。
• 通过计算谱图和少量实验测量化合物的集合进行验证，结果表现出一致的分类性能。

实验结果

研究问题

• RQ1 XANES谱图能否作为无机材料中电子能带拓扑性的可靠光谱指标？
• RQ2 在计算XANES谱图上训练的机器学习模型能否准确将材料分类为拓扑或平凡？
• RQ3 当实验XANES谱图经过预处理并与计算谱图比较时，其拓扑分类的一致性程度如何？
• RQ4 这种ML增强的XAS方法能否实现对传统表面敏感技术之外的拓扑材料的高通量筛选？
• RQ5 由于XAS具有体敏感性和实验鲁棒性，该方法能否检测到不可解离或非晶态材料中的拓扑性？

主要发现

• 当从计算XANES谱图预测拓扑性时，神经网络分类器在拓扑类别上实现了89%的F1得分，在平凡类别上实现了93%的F1得分。
• 当将该模型应用于实验测量的XANES谱图时，表现出一致的分类性能，证实了计算数据与真实世界数据之间的一致性。
• 预处理步骤（包括反正切拟合和能量对齐）确保了实验谱图与计算谱图之间的一致性缩放与比较。
• 该方法实现了利用XAS技术对拓扑材料进行高通量筛选，该技术与多种样品环境兼容，包括极端条件。
• 由于XAS与多模态环境兼容，该方法在原位研究场驱动的拓扑相变方面具有潜力。
• 该框架为发现更广泛的拓扑材料类别（包括不可解离和非晶态化合物）提供了实用且实验可实现的路径。