[论文解读] Magnetic field mixing and splitting of bright and dark excitons in monolayer MoSe2

Zhengguang Lu, Daniel Rhodes+10 more|arXiv (Cornell University)|May 24, 2019

2D Materials and Applications参考文献 25被引用 9

一句话总结

本研究利用强面内磁场诱导单层MoSe2中亮激子与暗激子的混合，实现了对难以探测的暗激子的直接光谱检测。作者证实基态为亮激子，其与第一激发态暗激子之间的能级差为1.5 meV，解决了长期存在的理论争议，并为二维过渡金属二硫属化合物中精确的电子结构建模提供了关键数据。

ABSTRACT

Monolayers of semiconducting transition metal dichalcogenides (TMDCs) with unique spin-valley contrasting properties and remarkably strong excitonic effects continue to be a subject of intense research interests. These model 2D semiconductors feature two fundamental intravalley excitons species - optically accessible ' bright' excitons with anti-parallel spins and optically inactive 'dark' excitons with parallel spins. For applications exploiting radiative recombination of bright excitons or long lifetime dark excitons, it is essential to understand the radiative character of the exciton ground state and establish the energy separation between the lowest energy bright and dark excitons. Here, we report a direct spectroscopic measure of dark excitons in monolayer MoSe$_2$ encapsulated in hexagonal boron nitride. By applying strong in-plane magnetic field, we induce mixing and splitting of bright and dark exciton branches, which enables an accurate spectroscopic determination of their energies. We confirm the bright character of the exciton ground state separated by a 1.5~meV gap from the higher energy dark exciton state, much smaller compared to the previous theoretical expectations. These findings provide critical information for further improvement of the accurate theoretical description of TMDCs electronic structure.

研究动机与目标

• 通过实验探测单层MoSe2中暗激子的能量结构及其辐射特性，尽管理论预测其存在，但长期难以观测。
• 解决长期以来关于Mo基过渡金属二硫属化合物中最低能激子是亮态还是暗态的争议，特别是针对相互矛盾的理论预测。
• 利用强面内磁场高精度测量基态亮激子与第一激发态暗激子之间的能隙。
• 通过栅压依赖测量排除Rashba自旋-轨道耦合等其他机制导致暗激子亮化的可能性。
• 为改进二维过渡金属二硫属化合物中自旋-谷耦合激子态的理论描述提供精确的实验基准。

提出的方法

• 采用六方氮化硼（h-BN）封装高质量单层MoSe2，以最小化无序性，实现窄的激子谱线宽度（~1 meV 半高全宽）。
• 施加强面内磁场（最高达31 T），诱导自旋-轨道耦合效应，使亮激子与暗激子态发生混合，从而有效使暗激子‘亮化’，实现光谱检测。
• 利用光致发光（PL）和反射率对比（RC）光谱技术，测量激子能级及相对强度随磁场和栅压的变化。
• 理论建模中采用玻尔兹曼因子拟合暗激子的PL强度，形式为 $ I_D \propto I_B B_\parallel^2 e^{-\Delta_{DB}(B_\parallel)/(k_B T)} $，与实验数据高度吻合。
• 进行栅压依赖的PL测量，以检验电场通过Bychkov-Rashba效应诱导亮化的角色，结果在零磁场下未观测到暗激子的显著信号。
• 理论分析考虑了导带自旋分裂（$\Delta_{CB}$）和电子-空穴交换相互作用，表明1.5 meV的小能隙意味着需有几十meV量级的导带自旋分裂，以补偿亮态中结合能降低和有效质量减小的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 单层MoSe2中基态激子的真实性质（亮态或暗态）是什么？
• RQ2 MoSe2中最低能亮激子与暗激子态之间的精确能级差是多少？
• RQ3 面内磁场能否诱导亮激子与暗激子能级分支之间的可观测混合与能级分裂，从而实现对暗激子的光谱探测？
• RQ4 电场或Rashba型自旋-轨道耦合在多大程度上促进了该体系中暗激子的亮化？
• RQ5 所测得的激子能级如何约束电子结构参数，如导带自旋分裂和电子-空穴交换相互作用？

主要发现

• 单层MoSe2中基态激子确为亮态，无暗基态的证据，解决了先前理论上的不确定性。
• 最低能亮激子与第一激发态暗激子之间的能级差被精确测量为1.5 meV，显著小于以往理论估算值。
• 施加强面内磁场（最高31 T）可诱导亮激子与暗激子态之间的混合，通过增强光致发光强度，实现对暗激子的光谱探测。
• 观测到的暗激子峰强度表现出类似玻尔兹曼依赖于磁场的规律，证实其为热激发占据，并验证了磁场诱导混合的理论模型。
• 栅压依赖测量显示，在零磁场下未观测到暗激子的显著亮化，表明在实验条件下Bychkov-Rashba效应并非主导机制。
• 结果表明MoSe2中导带自旋分裂约为几十meV量级，足以补偿亮激子态中结合能降低和有效质量减小的影响。