[论文解读] Magnetisms in $p$-type monolayer gallium chalcogenides (GaSe, GaS)

Sianxin Wu, Xia Dai+4 more|arXiv (Cornell University)|Sep 16, 2014

Chalcogenide Semiconductor Thin Films被引用 27

一句话总结

本研究利用密度泛函理论研究了p型单层GaSe和GaS中的空穴掺杂与缺陷诱导的铁磁性。结果表明，少量空穴掺杂可因价带边附近态密度较高而诱导出强健且长程的铁磁有序；而Ga空位可产生局域磁矩并实现铁磁耦合，从而在这些二维半导体中实现可调谐的室温兼容磁性。

ABSTRACT

Magnetisms in $p$-type monolayer GaX (X=S,Se) is investigated by performing density-functional calculations. Due to the large density of states near the valence band edge, these monolayer semiconductors are ferromagnetic within a small range of hole doping. The intrinsic Ga vacancies can promote local magnetic moment while Se vacancies cannot. Magnetic coupling between vacancy-induced local moments is ferromagnetic and surprisingly long-range. The results indicate that magnetization can be induced by hole doping and can be tuned by controlled defect generation.

研究动机与目标

• 探究无过渡金属掺杂的p型单层二硒化镓和二硫化镓（GaSe、GaS）中本征磁性的起源。
• 研究空穴掺杂和本征缺陷（特别是Ga空位）对这些二维半导体中磁有序的影响。
• 确定缺陷诱导局域磁矩之间磁耦合的性质与作用范围。
• 评估实现适用于自旋电子学应用的可调谐、强健铁磁性的潜力。

提出的方法

• 采用投影缀加平面波（PAW）方法，在维也纳从头算模拟软件包（VASP）中进行电子结构计算。
• 交换关联泛函采用广义梯度近似（GGA），平面波截断能为400 eV，原始体系采用12×12×1 k点网格。
• 空穴掺杂体系采用27×27×1 k点网格，缺陷超胞采用3×3×1 k点网格以确保收敛。
• 利用化学势在Ga富集和硫属元素富集条件下计算空位的形成能。
• 采用海森堡自旋哈密顿量 $ H = -\sum_{<ij>} J_{ij} \mathbf{S}_i \cdot \mathbf{S}_j $，通过铁磁（FM）与反铁磁（AFM）构型之间的能量差提取交换耦合参数 $ J $。
• 采用平均场理论估算居里温度（$ T_C $）：$ k_B T_C = \frac{2}{3} J_0 $，其中 $ J_0 $ 为有效局域交换相互作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 空穴掺杂是否可在p型单层GaSe和GaS中诱导铁磁性？
• RQ2 本征Ga空位在产生局域磁矩中起什么作用？
• RQ3 Ga空位之间的磁耦合行为如何——是铁磁还是反铁磁？其作用距离尺度如何？
• RQ4 能否通过可控的缺陷工程或载流子掺杂调控磁性？
• RQ5 这些二维体系中磁有序的居里温度估计值是多少？

主要发现

• 单层GaSe和GaS在价带边附近表现出范霍夫奇点，导致态密度较高，从而支持空穴掺杂诱导的铁磁性。
• 在小范围空穴掺杂下即出现铁磁有序，磁化能先增加后减小至零。
• GaSe中Ga空位在结构弛豫前诱导出3.95 $\mu_B$ 的局域磁矩，但弛豫后磁矩消失，这是由于键长缩短和自旋态重排所致。
• 两个Ga空位之间的磁耦合为铁磁性，且出人意料地具有长程特性，GaSe中交换耦合 $ J = 6.5 $ meV，GaS中 $ J = 3.4 $ meV。
• 估算的居里温度为GaSe 50 K，GaS 26 K，表明GaSe中可能存在热稳定的铁磁性。
• 在S富集条件下，S空位在GaS中更易形成，使GaS呈n型；而在Se富集条件下，Ga空位占主导，使GaSe呈p型，与实验观测一致。