[论文解读] Mapping of Yu-Shiba-Rusinov states from an extended scatterer

Markus Etzkorn, Matthias Eltschka+3 more|arXiv (Cornell University)|Jul 2, 2018

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用 8

一句话总结

本研究利用亚分子分辨率的扫描隧道显微镜技术，对铜酞菁（CuPc）分子在超导V(100)表面诱导的Yu-Shiba-Rusinov（YSR）态进行了映射。结果表明，YSR态源自不同的分子轨道，表现出超越分子范围的空间振荡，并且粒子与空穴分量之间的相位差极小——这表明其行为更接近扩展散射体而非点状散射，挑战了传统原子杂质的点散射模型。

ABSTRACT

We investigate the spatial evolution of Yu-Shiba-Rusinov (YSR) states resulting from the interaction between Copper phthalocyanine molecules and a superconducting Vanadium (100) surface with submolecular resolution. Each molecule creates several YSR states at different energies showing distinctly different spatial intensity patterns. Surprisingly, on the molecules the largest YSR intensities are found not at the metal center, but close to one of the pyrrolic N-atoms, demonstrating strong molecular substrate interactions via the organic ligands. Energy resolved YSR maps reveal that the different YSR states originate from different molecular orbitals. We also follow the YSR states well-beyond the extent of the molecules and find clear oscillations of the YSR intensities without strong particle hole scattering phase differences. This is in contrast to expectations from a point scattering model and recent experimental findings on atomic impurities on superconductors. Our results can be explained by treating the molecular system as extended scatterer. Our findings provide new insights that are crucial to interpret the effects of a variety of magnetic systems on superconductors, in particular also those discussed in the context of Majorana bound states, which because of their size can not be considered point like as well.

研究动机与目标

• 研究由非点状分子散射体在超导表面诱导的Yu-Shiba-Rusinov（YSR）态的空间演化特征。
• 确定分子轨道结构与扩展散射势如何影响YSR态的分布与强度模式。
• 通过考察YSR态在分子范围之外的特性，特别是粒子与空穴分量之间的相位相干性，挑战传统的点散射模型。
• 阐明分子与基底相互作用在塑造YSR态局域化中的作用，尤其关注吡咯氮原子等特定原子位点的影响。
• 评估扩展散射体对Majorana束缚态系统的影响，其中尺寸效应至关重要。

提出的方法

• 在15 mK的低温与超高真空条件下进行扫描隧道显微镜（STM）测量，以在(5×1)重构的V(100)表面上实现亚分子分辨率。
• 在单个CuPc分子的不同位置测量能量分辨的微分电导率（dI/dV）谱，以映射YSR态的能量与空间分布。
• 利用空间分辨的YSR映射图追踪分子边界之外的强度振荡，分析粒子与空穴型YSR态之间的相位相干性。
• 将YSR强度模式与密度泛函理论（DFT）计算的分子轨道密度进行关联，以确定各态对应的特定轨道，特别是涉及吡咯氮原子的轨道。
• 考虑有限隧道结电容对能量分辨率展宽的影响，对STM数据进行校正，确保YSR峰宽解释的准确性。
• 将实验观测的YSR模式与扩展散射体的理论模型进行比较，与基于sin(kFr - δ±)/(kFr)形式波函数的标准点散射模型形成对比。

实验结果

研究问题

• RQ1 当由扩展分子散射体而非点状杂质诱导时，YSR态在空间上如何分布？
• RQ2 为何在CuPc中观测到的强度极大值位于吡咯氮原子附近而非中心的铜原子？
• RQ3 当散射体为扩展结构时，粒子与空穴型YSR态之间的相位差在多大程度上存在？与原子杂质相比有何不同？
• RQ4 能否在空间与能量上区分源自不同分子轨道的YSR态？其波函数如何体现轨道对称性？
• RQ5 超导体能隙中有限的态密度在多大程度上影响YSR态的寿命与在极低温STM实验中的可探测性？

主要发现

• 在V(100)表面上，由CuPc分子诱导的YSR态表现出显著的空间振荡，其振荡范围明显超出分子边界，且粒子与空穴分量之间无显著相位差。
• 最低能量态的YSR强度最大值局域于酞菁配体上的一个吡咯氮原子附近，而非中心的铜离子，表明其与超导凝聚态存在强轨道特异性耦合。
• 在相似能量处（Ei/Δ ≈ 0.5）的多个YSR态源自不同的分子轨道，该结论通过与DFT计算的轨道密度在空间上的相关性得到证实。
• 观测到的YSR波函数模式最合理的解释是将分子视为具有与费米波长（λF ≈ 1 nm）相当尺度的结构化势的扩展散射体，这与点散射模型相矛盾。
• 测量得到的YSR态寿命展宽约为10 μeV，表明达到量子极限分辨率，且可排除显著的探针诱导扰动。
• 超导体能隙中有限的态密度为YSR态提供了高效的衰减通道，因此在解释STM数据时需格外谨慎，尤其是在极低温条件下。