[论文解读] Material design with the van der Waals stacking of bismuth-halide chains realizing a higher-order topological insulator

Ryo Noguchi, Masaru Kobayashi+29 more|arXiv (Cornell University)|Feb 4, 2020

Topological Materials and Phenomena参考文献 59被引用 7

一句话总结

该论文提出了一种新颖的材料设计策略，通过范德华堆叠铋卤化物链实现高阶拓扑绝缘体（HOTI），实验上通过角分辨光电子能谱（ARPES）证实Bi₄Br₄表现出HOTI相。关键结果是首次在范德华材料中实验确认了HOTI的存在，其中由于堆叠对称性引起的 inversion center 稍微偏移，触发了从平凡绝缘体到高阶拓扑绝缘体的拓扑相变，形成受保护的螺旋形铰链态。

ABSTRACT

The van der Waals (vdW) materials with low dimensions have been extensively studied as a platform to generate exotic quantum properties. Advancing this view, a great deal of attention is currently paid to topological quantum materials with vdW structures. Here, we provide a new concept of designing topological materials by the vdW stacking of quantum spin Hall insulators (QSHIs). Most interestingly, a slight shift of inversion center in the unit cell caused by a modification of stacking is found to induce the topological variation from a trivial insulator to a higher-order topological insulator (HOTI). Based on that, we present the first experimental realization of a HOTI by investigating a bismuth bromide Bi4Br4 with angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES). The unique feature in bismuth halides capable of selecting various topology only by differently stacking chains, combined with the great advantage of the vdW structure, offers a fascinating playground for engineering topologically non-trivial edge-states toward future spintronics applications.

研究动机与目标

• 探索通过控制量子自旋霍尔绝缘体（QSHI）层的堆叠方式，在范德华（vdW）材料中实现高阶拓扑绝缘体（HOTIs）的可能性。
• 解决绝缘材料中HOTI缺乏实验证据的问题，因为此前的候选材料如体相铋为半金属。
• 证明通过调节堆叠序列可工程化调控铋卤化物中的拓扑相变，该过程改变反演中心和对称性。
• 为未来自旋电子学应用中工程化实现受保护的边缘态和铰链态提供平台。

提出的方法

• 采用角分辨光电子能谱（ARPES）在10 K下直接探测Bi₄Br₄单晶的电子能带结构，以识别拓扑表面态和铰链态。
• 采用含自旋轨道耦合及Becke-Johnson势的第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，以获得能带结构和Wannier函数。
• 利用维也纳从头算模拟程序包（VASP）和WIEN2k进行结构优化与能带结构计算，通过Wien2Wannier和Wannier90构建Wannier函数。
• 通过在a轴和c轴方向堆叠12×5和12×6根纳米线，构建模型以模拟体相晶体对称性并探测拓扑性质。
• 采用掠入射X射线衍射（GISAXS）验证晶体取向和堆叠结构。
• 采用机械剥离与转移技术制备薄层样品，用于扫描探针显微镜和MIM测量。

实验结果

研究问题

• RQ1 范德华材料中铋卤化物链的堆叠构型是否能诱导从平凡绝缘体到高阶拓扑绝缘体的相变？
• RQ2 由于堆叠对称性导致的反演中心偏移是否会在Bi₄Br₄中引发一维螺旋形铰链态？
• RQ3 通过ARPES能否实验观测到Bi₄Br₄中预测的Z₄拓扑不变量{0,0,0,2}？
• RQ4 尽管具有准一维链状结构，Bi₄Br₄的拓扑性质是否可通过光谱测量得到证实？
• RQ5 Bi₄X₄（X = I, Br）材料中的堆叠序列如何影响拓扑表面态和铰链态的出现？

主要发现

• 对Bi₄Br₄单晶的ARPES测量揭示了(010)截面上存在二维拓扑表面态，与理论预测的Z₂,₂,₂,₄ = {0,0,0,2}拓扑晶体绝缘体一致。
• 实验观测到具有狄拉克型色散关系的能隙表面态，支持了存在受保护的一维螺旋形铰链态的高阶拓扑绝缘体相。
• 发现由于堆叠对称性引起的反演中心微小偏移是触发从平凡绝缘体到高阶拓扑绝缘体相变的关键因素。
• DFT计算证实Bi₄Br₄的Z₄拓扑不变量为{0,0,0,2}，验证了该材料被归类为HOTI的理论分类。
• 该材料具有约0.3 eV的体带隙，与适合承载稳健拓扑铰链模的绝缘态一致。
• GISAXS测量确认了Bi₄Br₄晶体的(001)取向和堆叠结构，为观测到的拓扑相提供了结构基础。