[论文解读] Nonequilibrium Glass Transition in Mixtures of Active-Passive Particles

Huai Ding, Mengkai Feng+2 more|arXiv (Cornell University)|Jun 9, 2015

Material Dynamics and Properties被引用 5

一句话总结

本研究为活性-惰性硬球混合体系发展了一套模式耦合理论（MCT），表明粒子活性会将玻璃化转变推向更高的体积分数。关键发现是存在非单调的、可逆的玻璃化转变：随着活性增加，玻璃态首先被熔化，但在高活性下，由于活性诱导的团簇形成而非阻塞效应，动力学冻结现象重新出现。

ABSTRACT

We develop a mode coupling theory(MCT) to study the nonequilibrium glass transition behavior of a mono-disperse mixture of active-passive hard-sphere particles. The MCT equations clearly demonstrate that the glass transition is shifted to higher values of total volume fraction when doping a passive system with active particles. Interestingly, we find that the glass transition point may show a non-monotonic dependence on the effective diffusivity of the active component, indicating a nontrivial type of activity induced reentrance behavior. Analysis based on the nonergodic parameters suggest that the glassy state at small activity is due to the caging effect, while that at high activity could result from activity induced dynamic clustering.

研究动机与目标

• 为活性-惰性粒子混合体系中的非平衡玻璃化转变发展微观理论框架。
• 研究粒子活性与组成如何影响浓悬浮液中玻璃化转变边界。
• 理解驱动活性体系中动力学冻结的内在机制——阻塞与团簇形成。
• 确定活性诱导的相分离是否可在混合体系中导致新型玻璃态。

提出的方法

• 通过有效扩散系数构建广义Smoluchowski方程，将活性粒子建模为增强的扩散运动。
• 应用Mori-Zwanzig投影形式化方法，推导密度关联函数的闭合方程。
• 为活性与惰性硬球的二元混合体系推导模式耦合理论（MCT）方程。
• 利用非遍历参数区分阻塞主导与团簇主导的玻璃态。
• 分析玻璃化转变体积分数 φc 对活性（λa）与活性粒子分数（xa）的依赖关系。
• 比较不同活性水平与组成下的行为，以识别可逆现象。

实验结果

研究问题

• RQ1 粒子活性如何影响活性-惰性混合体系中的玻璃化转变体积分数？
• RQ2 增加活性是否会导致可逆玻璃化转变，即系统先熔化后重新冻结？
• RQ3 在高活性下，驱动动力学冻结的物理机制是阻塞还是团簇形成占主导？
• RQ4 活性粒子的数分数如何影响可逆行为的发生？
• RQ5 可逆玻璃化转变是否为混合体系特有，纯活性体系中不存在此现象？

主要发现

• 在惰性体系中掺杂活性粒子会使玻璃化转变向更高的总体积分数移动。
• 观察到非单调的、可逆的玻璃化转变：随着活性增加，玻璃态首先被抑制，随后在高活性下重新出现。
• 在低活性下，动力学冻结由阻塞引起；在高活性下，则源于活性诱导的粒子团簇形成。
• 对于高活性，非遍历参数 f_k^a 在大 k 处接近零，但在小 k 处非零，表明小尺度具有流体行为，而大尺度结构被冻结。
• 当活性粒子分数 xa 超过某一阈值时，可逆行为被抑制，且 φc 在纯活性体系中趋于 ~0.65。
• 可逆转变是活性-惰性混合体系的特有现象，在纯活性体系中不会出现。