[论文解读] Nonlinear polaritons in monolayer semiconductor coupled to optical bound states in the continuum

Vasily Kravtsov, Ekaterina Khestanova+17 more|arXiv (Cornell University)|May 31, 2019

Strong Light-Matter Interactions参考文献 40被引用 14

一句话总结

该论文展示了单层MoSe2与一维光子晶体板中连续谱 bound state (BIC) 强耦合的激子极化激元，由于BIC类辐射抑制和运动变窄效应，实现了超过27 meV的Rabi劈裂和低于3 meV的极化激元线宽。该系统表现出约1.0 µeV·µm²的强激子-激子相互作用强度，实现了可调Q因子下的强非线性光学效应，并增强了对极化激元-极化激元相互作用的控制。

ABSTRACT

Optical bound states in the continuum (BICs) provide a way to engineer very narrow resonances in photonic crystals. The extended interaction time in such systems is particularly promising for enhancement of nonlinear optical processes and development of the next generation of active optical devices. However, the achievable interaction strength is limited by the purely photonic character of optical BICs. Here, we mix optical BIC in a photonic crystal slab with excitons in atomically thin semiconductor MoSe$_2$ to form nonlinear exciton-polaritons with a Rabi splitting of 27~meV, exhibiting large interaction-induced spectral blueshifts. The asymptotic BIC-like suppression of polariton radiation into far-field towards the BIC wavevector, in combination with effective reduction of excitonic disorder through motional narrowing, results in small polariton linewidths below 3~meV. Together with strongly wavevector-dependent Q-factor, this provides for enhancement and control of polariton--polariton interactions and resulting nonlinear optical effects, paving the way towards tunable BIC-based polaritonic devices for sensing, lasing, and nonlinear optics.

研究动机与目标

• 通过光子晶体中的连续谱 bound state (BIC) 实现高度局域化、光谱窄的极化激元态。
• 通过将BIC与单层MoSe2中的激子耦合，利用强光-物质相互作用增强非线性光学效应。
• 通过对称性保护的BIC辐射抑制和激子无序的运动变窄，实现低于3 meV的极化激元线宽。
• 通过功率依赖的光谱蓝移测量和调控，量化极化激元-极化激元相互作用强度，实现可调非线性。
• 展示一种用于下一代可调极化激元器件的平台，适用于传感、激光和非线性光学。

提出的方法

• 在SiO2/Si基底上制备了具有Ta2O5条纹的一维光子晶体板，以支持TE偏振光在Γ点的BIC模式。
• 机械剥离单层MoSe2并将其转移至光子晶体板上，实现激子与BIC模式的强耦合。
• 通过角度分辨反射率光谱测量映射光子能带结构，并识别出具有远场辐射抑制特性的BIC类模式。
• 采用Fano类拟合反射率光谱，提取波矢依赖的线宽、峰位和Q因子。
• 通过测量共振反射率的功率依赖光谱蓝移，量化极化激元-极化激元相互作用强度。
• 利用包含非均匀展宽和泵浦光 fluence 依赖性的时变速率方程模型，计算激子-激子相互作用强度 $ g_{\mathrm{X}} $。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否通过辐射抑制，在光子晶体板中的光学BIC实现低于3 meV的激子极化激元线宽？
• RQ2 在存在BIC的情况下，激子无序的运动变窄在多大程度上降低了极化激元线宽？
• RQ3 单层MoSe2与BIC耦合后的有效激子-激子相互作用强度 $ g_{\mathrm{X}} $ 是多少？与其它二维半导体相比如何？
• RQ4 光子晶体色散中的波矢依赖Q因子如何实现对极化激元非线性的调控？
• RQ5 基于BIC的极化激元系统能否支持适用于器件应用的可调、强非线性光学效应？

主要发现

• 系统实现了超过27 meV的Rabi劈裂，证实了MoSe2激子与BIC模式之间存在强光-物质耦合。
• 极化激元线宽降低至3 meV以下，对应劈裂与线宽之比约为9，Q因子最高达900。
• 波矢依赖的Q因子实现了在接近BIC波矢时线宽降低5至10倍，展示了对相干性的主动调控。
• 测得的激子-激子相互作用强度 $ g_{\mathrm{X}} \sim 1.0~\mu\text{eV} \cdot \mu\text{m}^2 $ 与III-V族半导体相当，显著高于以往的二维半导体体系。
• 数值模拟证实，观测到的蓝移源于极化激元-极化激元相互作用，最大泵浦光 fluence 下极化激元密度达到约~4.5 × 10⁴ µm⁻²。
• 基于激子结合能和玻尔半径的理论估算 $ g_{\mathrm{X}} \sim 1.6~\mu\text{eV} \cdot \mu\text{m}^2 $ 与实测值良好一致。