[论文解读] Observation of three-particle complexes in WS$_2$ monolayers

J. Jadczak, Joanna Kutrowska-Girzycka+7 more|arXiv (Cornell University)|Dec 13, 2016

2D Materials and Applications被引用 5

一句话总结

本研究通过温度依赖的反射率对比（RC）和光致发光（PL）光谱，研究了n型掺杂WS₂单层中的三体复合物——中性激子（X）、负三激子（X⁻）和施主束缚激子（Xᴰ）。结果表明，X⁻三激子的解离能超过Xᴰ的两倍，尽管其相对于X的能量位移更小，但X⁻在240 K以下仍能保持稳定，揭示了二维过渡金属二硫属化合物中强烈的多体效应。

ABSTRACT

Atomically thin semiconducting transition-metal dichalcogenides provide novel insights into the physics of many-body effects mediated by Coulomb interactions. Here, we report on temperature-dependent ($T$ = 7-295 K) reflectance contrast and photoluminescence studies of three-particle complexes in n-doped WS$_2$ monolayers. In low-temperature reflectance contrast spectra we observe distinct resonances of the neutral exciton, negative trion and exciton bound to a donor (X, X$^-$ and X$^D$). For temperatures above 80 K, reflectance contrast signatures of the X$^D$ disappear, whereas the X$^-$ remains detectable up to 240 K, despite the fact that the X$^D$ signal is more red-shifted from the neutral exciton than that of the X$^-$. This experimental observation underlines that in WS$_2$ the dissociation energy of X$^-$ considerably exceeds (factor of 2.5) that of X$^D$. In the laser-power dependent photoluminescence experiments, performed at room temperature, we demonstrate the control of the intensity ratio and energy position of the X and X$^-$ lines, which allows us to evaluate the trion binding energy. Moreover, we demonstrate that the room-temperature PL is sensitive to the environmental gas (ambient, N$_2$, He).

研究动机与目标

• 识别并表征n型掺杂WS₂单层中的三种三体复合物——X、X⁻和Xᴰ。
• 通过分析反射率对比谱中热稳定性的差异，确定X⁻和Xᴰ的相对解离能。
• 利用激光功率依赖的PL和RC数据，评估三激子结合能和本征二维电子浓度。
• 研究室温PL发射对环境的敏感性，以评估其在气体传感应用中的潜力。

提出的方法

• 从7 K到295 K进行温度依赖的反射率对比（RC）光谱测量，以分辨X、X⁻和Xᴰ的共振峰。
• 在7 K和室温下进行激光功率依赖的光致发光（PL）测量，分析X和X⁻谱线的强度与能量位移。
• 应用Varshni方程拟合X和X⁻能隙的温度依赖性，拟合参数为α = 6.3×10⁻⁴ eV/K，β = 350 K，E_g(0) = 2099 meV（X）和2061 meV（X⁻）。
• 通过X与X⁻之间的能量间距计算费米能级，得到E_F = 8 meV，进而利用n = m_e E_F / (πħ²)估算二维电子浓度。
• 在空气、N₂和He气体环境中记录PL光谱，以评估室温下环境敏感性。
• 基于与RC数据的能量位移关系以及激光功率变化下的非线性强度响应，对PL特征进行谱带归属。

实验结果

研究问题

• RQ1 在WS₂单层中，X⁻和Xᴰ复合物的热稳定性阈值是什么？尽管其相对于中性激子的能量位移不同，它们的稳定性如何比较？
• RQ2 WS₂单层中三激子结合能与施主束缚激子相比如何？这反映了何种多体相互作用特征？
• RQ3 通过光学光谱法，WS₂单层中本征二维电子浓度是多少？
• RQ4 WS₂单层的室温PL发射如何响应环境气体变化？
• RQ5 在Xᴰ和X⁻以下观测到的低能PL特征的起源是什么？其随温度和激光功率如何演化？

主要发现

• Xᴰ共振峰在80 K以上消失，而X⁻共振峰可稳定维持至240 K，表明X⁻的解离能超过Xᴰ的2.5倍以上。
• WS₂单层中三激子结合能估算约为38 meV，由X与X⁻共振峰之间的能量间距得出。
• 利用8 meV的费米能级和0.37 mₑ的电子有效质量，计算得出n型掺杂WS₂单层中的本征二维电子浓度为1.24×10¹² cm⁻²。
• 室温PL发射的强度和峰位对环境气体条件敏感，在空气、N₂和He中表现出明显位移，表明其在气体传感应用中具有潜力。
• 低能PL特征（L）在120 K以下温度变化极小，随后缓慢发生红移，表明随温度升高，局域激子向三激子主导的转变。
• 低能PL谱线（L₁）的非线性激光功率依赖性表明其可能来自双激子或缺陷束缚激子，与类似体系的先前报道一致。