[论文解读] On-chip linear and nonlinear control of single molecules coupled to a nanoguide

Pierre Türschmann, Nir Rotenberg+6 more|arXiv (Cornell University)|Feb 20, 2017

Photonic and Optical Devices被引用 5

一句话总结

该论文展示了通过微电极施加的静电场与非线性布居效应结合的光学场，实现对纳米波导中单个分子的片上控制。通过利用斯塔克效应与相干光学开关，作者实现了光传播的可调谐线性和非线性调制，最大实现0.3%的相干探测光放大与7%的消光比，从而为具备单分子精度的可扩展量子光子电路提供了可能。

ABSTRACT

While experiments with one or two quantum emitters have become routine in various laboratories, scalable platforms for efficient optical coupling of many quantum systems remain elusive. To address this issue, we report on chip-based systems made of one-dimensional subwavelength dielectric waveguides (nanoguides) and polycyclic aromatic hydrocarbon molecules. After discussing the design and fabrication requirements, we present data on coherent linear and nonlinear spectroscopy of single molecules coupled to a nanoguide mode. Our results show that external microelectrodes as well as optical beams can be used to switch the propagation of light in a nanoguide via the Stark effect and a nonlinear optical process, respectively. The presented nanoguide architecture paves the way for the investigation of many-body phenomena and polaritonic states and can be readily extended to more complex geometries for the realization of quantum integrated photonic circuits.

研究动机与目标

• 开发一种可扩展的片上平台，利用纳米波导与单个分子实现大量量子发射体的高效光学耦合。
• 解决现有量子光学系统中耦合效率低与可扩展性差的挑战。
• 通过外部静电场与光学场实现对单个量子发射体的精确控制。
• 研究在集成光子架构中实现极化子态与多体量子现象的潜力。
• 展示一种兼容反馈结构与未来量子电路元件的片上集成系统。

提出的方法

• 制备了一维亚波长尺寸的二氧化钛（TiO2）或熔融石英材料的介质纳米波导，其中在基质中嵌入多环芳烃（PAH）分子，如并苯（DBT）。
• 在芯片上集成氧化铟锡（ITO）微电极，以施加可调的直流电场，实现基于斯塔克效应的分子跃迁频率控制。
• 通过纳米波导模式与PAH分子之间的倏逝场耦合，实现强光-物质相互作用。
• 通过在可变失谐条件下施加弱探测光束与强泵浦光束，进行相干线性和非线性光谱测量。
• 采用侧向照明几何结构，使泵浦光束与探测光束在探测中实现空间分离，从而清晰观测非线性效应。
• 计算并归一化透射光谱，以将相干探测光放大与直接泵浦散射分离，同时考虑数小时内小于0.2Γ₀的光谱扩散。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否通过片上微电极施加的外部静电场控制耦合至纳米波导的单个分子？
• RQ2 通过强泵浦光束对分子态进行非线性布居效应是否能实现纳米波导中光传播的开关控制？
• RQ3 利用非线性光学控制场，探测光束的最大可实现相干放大或消光程度是多少？
• RQ4 分子共振在长时间尺度下的稳定性如何？光谱扩散对控制保真度有何影响？
• RQ5 基于芯片的纳米波导架构是否能够支持大量量子发射体的可扩展集成，以实现多体量子光学？

主要发现

• 该纳米波导平台可通过片上微电极实现基于斯塔克效应的单个分子线性控制，实现分子跃迁频率的调谐。
• 通过强泵浦光束实现的非线性光学控制可诱导探测光束的相干放大，最大净信号增强达0.3%。
• 在最优泵浦-探测失谐条件下，探测光束的消光比最高可达7%，证明了强大的开关能力。
• 透射光谱图显示了探测光的衰减与放大区域，其中后者主要源于泵浦光束的共振散射。
• 光谱稳定性维持数小时，光谱扩散低于0.2Γ₀，支持可重复测量。
• 该系统支持衍射极限分辨率的空间选择性开关，调制速度可达数百MHz，适用于量子信息处理。