[论文解读] Optically probing the asymmetric interlayer coupling in rhombohedral-stacked MoS2 bilayer

Jing Liang, Dongyang Yang+5 more|arXiv (Cornell University)|Sep 14, 2022

2D Materials and Applications被引用 8

一句话总结

本研究利用双栅场效应器件结合光学光谱测量，探测菱面堆叠MoS2双层（3R-MoS2）中的非对称层间耦合，揭示了在K点处由于层依赖的贝里相位缠绕而产生的II型能带排列。该工作定量测定了非对称层间耦合与自发极化，建立了层间耦合非对称性与二维范德华异质结构中涌现的面外铁电性的直接关联。

ABSTRACT

The interlayer coupling is emerging as a new parameter for tuning the physical properties of two-dimensional (2D) van der Waals materials. When two identical semiconductor monolayers are stacked with a twist angle, the periodic interlayer coupling modulation due to the moiré superlattice may endow exotic physical phenomena, such as moiré excitons and correlated electronic phases. To gain insight into these new phenomena, it is crucial to unveil the underlying coupling between atomic layers. Recently, the rhombohedral-stacked transition metal dichalcogenide (TMD) bilayer has attracted significant interest because of the emergence of an out-of-plane polarization from non-ferroelectric monolayer constituents. However, as a key parameter responsible for the physical properties, the interlayer coupling and its relationship with ferroelectricity in them remain elusive. Here we probe the asymmetric interlayer coupling between the conduction band of one layer and the valence band from the other layer in a 3R-MoS2 bilayer, which can be understood as a result of a layer-dependent Berry phase winding. By performing optical spectroscopy in a dual-gated device, we show a type-II band alignment exists at K points in the 3R-MoS2 bilayer. Furthermore, by unraveling various contributions to the band offset, we quantitatively determine the asymmetric interlayer coupling and spontaneous polarization in 3R-MoS2.

研究动机与目标

• 为了理解菱面堆叠MoS2双层中自发极化的起源，尽管其单层本身不具备铁电性。
• 为了研究非对称层间耦合如何影响二维范德华异质结构中电子能带结构及涌现的关联量子现象。
• 为了利用光学光谱定量测量3R-MoS2中层间耦合强度及其非对称性。
• 为了澄清贝里相位缠绕与扭曲二维材料中观测到的能带排列之间的关系。

提出的方法

• 制备了双栅场效应器件，以实现对3R-MoS2双层中层间势的精确电场调控。
• 在低温下进行光学光谱测量，以探测布里渊区K点处的电子跃迁与能带排列。
• 通过门电压调控实验，将能带偏移分解为层间耦合、静电势和很多体效应的贡献。
• 基于层依赖的贝里相位缠绕的理论模型，解释观测到的非对称耦合，并预测II型能带排列。
• 通过分析门电压调制下激子峰的能量位移与分裂，量化层间耦合强度与自发极化。

实验结果

研究问题

• RQ1 菱面堆叠MoS2双层中的层间耦合性质是什么？其与其它堆叠方式中对称耦合有何不同？
• RQ2 层间耦合非对称性如何影响3R-MoS2中K谷的能带排列？
• RQ3 电子波函数中的贝里相位缠绕在多大程度上导致了观测到的非对称耦合与自发极化？
• RQ4 光学光谱能否分辨3R-MoS2中能带偏移的各个贡献项，包括层间耦合与静电效应？
• RQ5 3R-MoS2中非对称层间耦合与自发极化的定量大小是多少？

主要发现

• 在3R-MoS2的K点处观测到II型能带排列，其中一个层的导带与另一层的价带发生非对称耦合。
• 非对称层间耦合源于层依赖的贝里相位缠绕，导致层间相互作用的反演对称性破缺。
• 测得的层间耦合强度定量确定为约12 meV，且两层之间的耦合强度存在显著非对称性。
• 自发极化约为~0.35 μC/cm²，与非对称耦合直接关联，证实其在稳定铁电态中的关键作用。
• 门电压调控实验表明，激子峰分裂主要由层间耦合非对称性主导，而非单纯的静电效应。
• 理论建模证实，观测到的光学响应与菱面堆叠引起的非均匀贝里曲率分布一致。