[论文解读] Orbital-driven Mottness collapse in 1T-TaS2-xSex transition metal dichalcogenide

Shuang Qiao, Xintong Li+10 more|arXiv (Cornell University)|Nov 28, 2016

2D Materials and Applications参考文献 50被引用 26

一句话总结

本研究通过结合扫描隧道显微镜（STM）与第一性原理计算，揭示了1T-TaS2-xSe x中莫特绝缘体坍缩的轨道驱动机制。从莫特能隙到电荷转移能隙的转变源于局域轨道的哈伯德能带浸入扩展轨道的费米海中，展示了无需传统掺杂或压力的全新金属化途径。

ABSTRACT

The vicinity of a Mott insulating phase has constantly been a fertile ground for finding exotic quantum states, most notably the high Tc cuprates and colossal magnetoresistance manganites. The layered transition metal dichalcogenide 1T-TaS2 represents another intriguing example, in which the Mott insulator phase is intimately entangled with a series of complex charge-density-wave (CDW) orders. More interestingly, it has been recently found that 1T-TaS2 undergoes a Mott-insulator-to-superconductor transition induced by high pressure, charge doping, or isovalent substitution. The nature of the Mott insulator phase and transition mechanism to the conducting state is still under heated debate. Here, by combining scanning tunneling microscopy (STM) measurements and first-principles calculations, we investigate the atomic scale electronic structure of 1T-TaS2 Mott insulator and its evolution to the metallic state upon isovalent substitution of S with Se. We identify two distinct types of orbital textures - one localized and the other extended - and demonstrates that the interplay between them is the key factor that determines the electronic structure. Especially, we show that the continuous evolution of the charge gap visualized by STM is due to the immersion of the localized-orbital-induced Hubbard bands into the extended-orbital-spanned Fermi sea, featuring a unique evolution from a Mott gap to a charge-transfer gap. This new mechanism of orbital-driven Mottness collapse revealed here suggests an interesting route for creating novel electronic state and designing future electronic devices.

研究动机与目标

• 理解在等价硒取代下1T-TaS2中莫特绝缘体到超导体转变的电子起源。
• 解决过渡金属二硫属化物中莫特绝缘相及其坍缩机制本质的争议。
• 确定轨道纹理在从莫特能隙向电荷转移能隙转变中的作用。
• 建立一种由轨道杂化驱动而非掺杂或压力的莫特性坍缩新机制。

提出的方法

• 通过高分辨率扫描隧道显微镜（STM）测绘1T-TaS2-xSe x在不同硒浓度下的局域电子结构。
• 采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算模拟电子能带结构与轨道特征。
• 分析体系中局域d轨道（t2g）与扩展d轨道（eg）的空间分布及其杂化特性。
• 将STM测得的电荷能隙演化与DFT预测的能带色散进行比较，识别从莫特到电荷转移能隙的转变。
• 利用轨道纹理分解方法，区分局域与扩展轨道对费米面的贡献。
• 关联哈伯德能带的演化与扩展轨道衍生费米海的填充，以解释能隙关闭机制。

实验结果

研究问题

• RQ1 等价硒取代如何改变1T-TaS2的电子结构，是什么驱动了莫特能隙的坍缩？
• RQ2 不同的轨道纹理——局域与扩展——在莫特绝缘体向金属转变中的作用是什么？
• RQ3 电荷能隙的演化遵循莫特型还是电荷转移型机制，且随硒含量如何变化？
• RQ4 所观测到的电子转变是否可由涉及d轨道特征的杂化驱动机制解释？
• RQ5 金属态下的费米面性质如何，其如何从莫特绝缘相中产生？

主要发现

• 在1T-TaS2-xSe x中，识别出两种截然不同的轨道纹理——局域t2g轨道与扩展eg轨道——是其关键电子组分。
• 随着硒掺杂量增加，莫特能隙通过局域轨道衍生的哈伯德能带浸入扩展轨道衍生的费米海而连续关闭。
• 电荷能隙演化从莫特型能隙转变为电荷转移能隙，后者主要由局域与扩展轨道之间的能量偏移主导。
• 第一性原理计算证实，金属相中的费米面主要由扩展eg轨道形成，而莫特绝缘态则由t2g能带主导。
• 该转变机制由轨道杂化与能带重正则化驱动，而非电子掺杂或压力，确立了一类新的莫特性坍缩机制。
• STM测量显示，随着硒取代的进行，电荷能隙持续减小，与莫特绝缘体向金属行为的平滑交叉一致。