[论文解读] Orbital, spin and valley contributions to Zeeman splitting of excitonic resonances in MoSe$_2$, WSe$_2$ and WS$_2$ monolayers

Maciej Koperski, Maciej R. Molas+7 more|arXiv (Cornell University)|Mar 1, 2018

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一句话总结

本研究提出了一套统一的半经验模型，将单层MoSe₂、WSe₂和WS₂中激子共振的Zeeman分裂分解为三个可加的贡献：轨道、自旋和谷项。通过分析吸收光谱和磁致发光光谱，作者展示了谷项的关键作用，尤其是对带电激子而言，并通过暗激子态的亮化机制解释了二硫化钨族材料中较大的有效g因子。

ABSTRACT

We present a comprehensive optical study of the excitonic Zeeman effects in transition metal dichalcogenide monolayers, which are discussed comparatively for selected materials: MoSe$_2$, WSe$_2$ and WS$_2$. We introduce a simple semi-phenomenological description of the magnetic field evolution of individual electronic states in fundamental sub-bands by considering three additive components: valley, spin and orbital terms. We corroborate the validity of the proposed description by inspecting the Zeeman-like splitting of neutral and charged excitonic resonances in absorption-type spectra. The values of all three terms are estimated based on the experimental data, demonstrating the significance of the valley term for a consistent description of magnetic field evolution of optical resonances, particularly those corresponding to charged states. The established model is further exploited for discussion of magneto-luminescence data. We propose an interpretation of the observed large g-factor values of low energy emission lines, due to so-called bound/localized excitons in tungsten based compounds, based on the brightening mechanisms of dark excitonic states.

研究动机与目标

• 理解单层过渡金属二硫属化物（TMDs）中激子共振在磁场依赖下的行为。
• 解耦轨道、自旋和谷自由度对MoSe₂、WSe₂和WS₂中Zeeman分裂的贡献。
• 解释在钨基TMDs低能发射谱线中观测到的异常大有效g因子的起源。
• 为跨不同TMD单层材料的吸收光谱和磁致发光数据提供统一的解释模型。

提出的方法

• 开发了一套半经验模型，将Zeeman分裂视为轨道、自旋和谷项三项独立贡献之和。
• 通过分析实验吸收型光谱，提取中性与带电激子态在磁场下的演化行为。
• 利用相同模型解释磁致发光数据，以验证其在不同光学探测手段下的自洽性。
• 将模型拟合至实验数据，以估算各材料中每项分裂分量（轨道、自旋、谷）的大小。
• 通过涉及自旋-轨道耦合的亮化机制，分析暗激子态在增强有效g因子中的作用。
• 在MoSe₂、WSe₂和WS₂之间进行对比分析，突出不同材料在分裂贡献上的特性差异。

实验结果

研究问题

• RQ1 轨道、自旋和谷项的共同作用如何决定单层TMD中激子共振的Zeeman分裂？
• RQ2 为何钨基TMDs在其低能发射谱线中表现出异常大的有效g因子？
• RQ3 谷项在解释带电激子态磁场依赖性方面具有多大相对重要性？
• RQ4 所提出的模型如何统一解释同一材料中吸收光谱和磁致发光光谱？
• RQ5 暗激子态在何种程度上通过亮化机制对观测到的光学响应有贡献？

主要发现

• 谷项对于准确描述带电激子共振在磁场下的演化至关重要，尤其在WSe₂和WS₂中表现显著。
• 轨道项对Zeeman分裂的贡献显著，并在MoSe₂、WSe₂和WS₂中系统性变化，表明其受材料依赖的能带结构影响。
• 自旋项的贡献与自旋-轨道耦合预期值一致，但其大小受谷项和轨道项调制。
• 钨基化合物中较大的有效g因子可通过暗激子态的亮化机制得到解释，该机制增强了其光学活性。
• 该模型成功描述了吸收光谱和磁致发光光谱，证实其在不同实验几何构型下的鲁棒性。
• 本研究发现，在定量建模激子Zeeman效应时，谷项不可忽略，尤其在带电激子中更为关键。