[论文解读] Overtaking while approaching equilibrium

P. Chaddah, S. Dash+2 more|arXiv (Cornell University)|Nov 16, 2010

Geomagnetism and Paleomagnetism Studies参考文献 1被引用 11

一句话总结

本研究表明，在庞磁阻锰氧化物中，初始时远离平衡态（非平衡铁磁相分数较高）的系统比初始时更接近平衡态的系统更快地弛豫至平衡态，这是由于早期冷却过程中形成了大量微小核，导致界面面积更大。这种‘超越’效应在等温磁化弛豫中被观测到，挑战了‘越接近平衡态的系统弛豫越快’的直观预期，并为磁性系统中的Mpemba效应提供了一种物理机制——该机制由成核动力学和界面面积驱动。

ABSTRACT

A system initially far from equilibrium is expected to take more time to reach equilibrium than a system that was initially closer to equilibrium. The old puzzling observation (also called Mpemba effect) that when a sample of hot water and another sample of cold water are put in a freezer to equilibrate, the hot water sometimes overtakes as they cool, has been highlighted recently. In the extensively studied colossal magnetoresistance manganites, cooling in a magnetic field (H) often results in an inhomogeneous mixture of transformed equilibrium phase and a kinetically arrested non-equilibrium phase which relaxes slowly towards equilibrium at fixed H and temperature (T). Here we show that the magnetization decay rate at the same H and T is larger for the state that was initially farther from equilibrium, and it continues to relax faster even after these have become equal. Our result should help propose an explanation, for Mpemba effect, that does not attribute it to any artifact.

研究动机与目标

• 研究在冷却过程中经历动力学冻结后，庞磁阻锰氧化物中非平衡磁相的弛豫动力学。
• 确定初始时远离平衡态的系统是否表现出比初始时更接近平衡态的系统更快的弛豫速率，这与经典预期相反。
• 解释在等温升温过程中观测到的磁化弛豫中‘超越’行为背后的物理机制。
• 将观测到的弛豫动力学与相分离系统中的成核热力学及界面面积联系起来。
• 通过类比锰氧化物中的磁性弛豫，为Mpemba效应提供一种非人为因素的解释。

提出的方法

• 将多晶La0.5Ca0.5MnO3样品在不同冷却场（H_Cool = 1 T, 3 T, 6 T）下从320 K冷却至5 K，以产生不同的初始非平衡铁磁相分数（R_NE）。
• 在固定场（1 T, 3 T）下测量升温过程中的磁化强度（M），以追踪非平衡相应相的演化并确定成核温度。
• 在固定温度（如52.5 K, 56 K, 37.5 K）下，于1 T和3 T场中测量磁化的等温弛豫，以比较不同初始R_NE状态下弛豫速率的差异。
• 利用经典成核理论公式估算临界核半径（R_C）：R_C = 2σ / Δf，其中σ为界面能，Δf为两相之间的自由能差。
• 通过冷却过程中形成的核的数量和尺寸推断平衡反铁磁（AFM）相的表面积，更高的R_NE导致更多、更小的核，从而产生更大的界面面积。
• 数据分析重点比较在相同温度和磁场下，初始M值不同（即R_NE不同）状态下磁化强度M的弛豫时间与衰减速率。

实验结果

研究问题

• RQ1 初始时远离平衡态的系统是否比初始时更接近平衡态的系统更快地弛豫至平衡态？
• RQ2 锰氧化物中观测到的磁化弛豫‘超越’行为背后的物理机制是什么？
• RQ3 初始非平衡相分数（R_NE）如何影响成核温度和临界核尺寸？
• RQ4 观测到的更远离平衡态的系统弛豫更快，是否可归因于大量微小核导致的界面面积效应？
• RQ5 这种磁性弛豫行为在多大程度上可作为水结冰过程中Mpemba效应的模型？

主要发现

• 在1 T场中52.5 K下，初始远离平衡态的系统（C6T，H_Cool = 6 T）的磁化强度（M）衰减更快，在约35分钟后超越了初始更接近平衡态的系统（C1T）。
• 在3 T场中52 K下，C6T状态（初始R_NE较高）在约45分钟后超越了C3T状态，表明该效应在不同磁场和温度下均成立。
• 在37.5 K下，C6T状态分别在25分钟和75分钟后超越了C4T和C3.85T状态，表明该效应在低温下依然稳健。
• 在5 K时，C6T的初始磁化强度（M）高于C1T（R_NE ≈ 0.90 vs. R_NE ≈ 0.17），表明其初始远离平衡态的程度更大。
• 当初始R_NE较高时，平衡AFM相的成核开始于更低温度（C6T为12 K），表明临界核半径（R_C）更小，这是由于低温下Δf更大。
• 高R_NE状态下弛豫更快的原因可归因于FM与AFM相之间更大的界面面积，这是由于冷却过程中形成了更多、更小的核。