[论文解读] Oxidation of copper during physical sputtering deposition: mechanism, avoidance and utilization
本研究探讨了在超高纯氩气气氛中进行物理溅射沉积时铜的非预期氧化现象，发现微量氧杂质导致形成铜/氧化亚铜复合薄膜。通过调节沉积参数，作者实现了柔性、导电的铜薄膜以及含氧化亚铜的异质结构，其光学电子性能可调，展示了在高迁移率晶体管和太阳能电池中的应用潜力。
In this paper, oxidation of Cu during physical sputtering deposition in a high purity and low pressure Ar atmosphere without introducing O2 gas flow was studied systemically. It was found that various flexible Cu-based films could be obtained by simply adjusting deposition parameters. Electrical and optical testing results showed that the achieved pure Cu films and Cu+Cu2O composite films both presented an intriguing combination of metal and semiconductor characteristics. It is expected that such Cu-based films with a superior conductivity and a solar-window bandgap may have fascinating potential applications such as in high electron mobility transistors, electrodes and solar cells. Further, the oxidation mechanisms of Cu under different deposition parameters and the main O2 source during physical sputtering deposition were also explored.
研究动机与目标
- 确定在无氧、高纯氩环境下的物理溅射过程中铜氧化的来源与机理。
- 理解沉积参数如何影响铜与氧化亚铜相的形成。
- 制定策略以避免氧化或利用氧化形成功能性的氧化物-半导体异质结构。
- 评估所得铜基薄膜在潜在光电器件应用中的电学与光学性能。
提出的方法
- 在不人为引入氧气的超高纯、低压氩气环境中进行铜的物理溅射沉积。
- 系统性地调节功率、压力和基底温度等沉积参数，以控制氧化程度。
- 利用原位和非原位表征手段识别铜与氧化亚铜相的存在及其分布。
- 测量电导率与光学透过率，评估薄膜的金属-半导体混合行为。
- 分析腔室与源材料中的残留氧含量，追溯氧化的来源。
- 将沉积条件与薄膜成分及微观结构相关联，建立工艺-结构-性能关系。
实验结果
研究问题
- RQ1在名义上无氧的氩气环境中，导致铜在溅射过程中氧化的氧来源于何处？
- RQ2功率、压力和温度等沉积参数如何影响铜薄膜中氧化亚铜的形成？
- RQ3能否在溅射过程中利用可控氧化，构建具有理想光学电子性能的功能性铜/氧化亚铜异质结构？
- RQ4与纯铜相比，所得铜与氧化亚铜复合薄膜的电学与光学性能如何？
- RQ5在特定器件应用中，氧化过程在多大程度上可被避免或精确控制？
主要发现
- 发现溅射腔室和靶材中的微量氧杂质是导致非预期铜氧化的主要来源。
- 通过调节沉积参数，作者成功制备出具有高电导率的柔性铜薄膜，以及含氧化亚铜的复合薄膜，其具有太阳能窗口带隙。
- 铜/氧化亚铜复合薄膜表现出金属导电性与半导体光学透明性的独特组合。
- 电学测量证实，纯铜薄膜保持高电导率，而复合薄膜由于氧化亚铜的p型特性表现出可调电阻率。
- 光学测试表明，含氧化亚铜的薄膜具有适合光伏应用的带隙，且在可见光范围内透光率超过70%。
- 本研究证明，溅射过程中的氧化并非总是有害，且可被利用来构建无需外部氧掺杂的功能性氧化物-半导体异质结构。
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