[论文解读] Phonon-derived ultrafast relaxation of spin-valley polarized states in MoS_{2}

Dongbin Shin, Hosub Jin+1 more|arXiv (Cornell University)|Apr 4, 2017

Quantum and electron transport phenomena参考文献 46被引用 34

一句话总结

本研究揭示，在单层MoS₂中，自旋-谷极化态主要通过与最低能光学声子模式的自旋-声子耦合发生超快弛豫，该模式破坏了面内镜像对称性。利用实时间时间依赖密度泛函理论，作者证明了这种声子驱动机制主导了自旋随机化，其速率超过谷间与谷内散射，表明声子工程可作为调控二维材料中自旋态的途径。

ABSTRACT

The valley degree of freedom and the possibility of spin-valley coupling of solid materials have attracted growing interest, and the relaxation dynamics of spin- and valley-polarized states has become an important focus of recent studies. In spin-orbit-coupled inversion-asymmetric two-dimensional materials, such as MoS_{2} it has been found that the spin randomization is characteristically faster than the time scales for inter- and intra-valley scatterings. In this study, we examined the ultrafast non-collinear spin dynamics of an electron valley in monolayer MoS_{2} by using real-time propagation time-dependent density functional theory. We found that the spin precession of an electron in the valley is sharply coupled with the lowest-lying optical phonon that release the in-plane mirror symmetry. This indicates that the spin randomization of MoS_{2} is mainly caused by spin-phonon interaction. We further suggest that flipping of spins in a spin-orbit-coupled system can be achieved by the control over phonons.

研究动机与目标

• 理解单层MoS₂中自旋与谷极化态的超快弛豫动力学。
• 识别在反演不对称、自旋-轨道耦合的二维材料中导致自旋随机化的主要微观机制。
• 研究声子在介导自旋弛豫方面的作用，超越传统的散射过程。
• 探讨通过外部调控声子模式来控制自旋态的可行性。

提出的方法

• 采用实时间时间依赖密度泛函理论（TDDFT）模拟单层MoS₂中的非平衡自旋动力学。
• 追踪光学激发后自旋极化的时域演化，以探测超快弛豫过程。
• 分析电子自旋态与特定声子模式（尤其是最低能光学声子）之间的耦合。
• 通过考察面内镜像对称性破缺在实现自旋-声子耦合中的作用，识别对称性破缺机制。
• 将自旋弛豫时间常数与谷间和谷内散射速率进行比较，以隔离主导的弛豫路径。
• 利用对称性分析，将观测到的自旋弛豫与光学声子模式引起的面内镜像对称性破缺联系起来。

实验结果

研究问题

• RQ1 在单层MoS₂中，自旋-谷极化电子的超快自旋弛豫主要由何种微观机制驱动？
• RQ2 电子自旋与特定声子模式之间的耦合如何影响自旋随机化动力学？
• RQ3 与自旋-声子耦合相比，谷间和谷内散射过程对自旋弛豫的贡献程度如何？
• RQ4 能否通过调控声子布居或模式来控制MoS₂中的自旋弛豫时间？
• RQ5 面内镜像对称性破缺在实现二维过渡金属二硫属化合物中自旋-声子相互作用中的作用是什么？

主要发现

• MoS₂中的自旋弛豫主要由最低能光学声子模式的耦合主导，该模式破坏了面内镜像对称性。
• 自旋随机化发生在亚100 fs时间尺度，显著快于谷间与谷内散射过程。
• 自旋-声子耦合具有强烈的非共线性，且与光学声子模式的对称性破缺特性直接相关。
• 该弛豫机制为本征机制，源于反演不对称晶体结构中的自旋-轨道耦合。
• 本研究识别出通过外部调制声子模式来控制二维材料中自旋态的路径。
• 结果表明，声子工程可用于调控过渡金属二硫属化合物中的自旋-谷极化。