[论文解读] Photon emission correlation spectroscopy as an analytical tool for quantum defects

Rebecca E. K. Fishman, Raj N. Patel+3 more|Figshare|Nov 1, 2021

Electrochemical Analysis and Applications参考文献 83被引用 4

一句话总结

本文确立了光子发射相关光谱学（PECS）作为一种全面的分析框架，用于探究固态量子缺陷的电子结构与光学动力学。通过结合实验相关测量与光学动力学模拟，作者展示了PECS如何揭示超越单光子纯度的隐藏量子级细节，从而推动针对新兴量子发射器的精确电子模型与量子控制协议的发展。

ABSTRACT

Photon emission correlation spectroscopy is an indispensable tool for the study of atoms, molecules, and, more recently, solid-state quantum defects. In solid-state systems, its most common use is as an indicator of single-photon emission, a key property for quantum technology. Beyond an emitter's single-photon purity, however, photon correlation measurements can provide a wealth of information that can reveal details about its electronic structure and optical dynamics that are hidden by other spectroscopy techniques. This tutorial presents a standardized framework for using photon emission correlation spectroscopy to study quantum emitters, including discussion of theoretical background, considerations for data acquisition and statistical analysis, and interpretation. We highlight important nuances and best practices regarding the commonly-used $g^{(2)}(\ au=0)<0.5$ test for single-photon emission. Finally, we illustrate how this experimental technique can be paired with optical dynamics simulations to formulate an electronic model for unknown quantum emitters, enabling the design of quantum control protocols and assessment of their suitability for quantum information science applications.

研究动机与目标

• 开发一种标准化、系统化的光子发射相关光谱学（PECS）框架，用于研究固态材料中的量子缺陷。
• 通过提供对量子发射器光学与自旋动力学的更深入洞察，克服传统 $g^{(2)}(\tau=0)<0.5$ 测试的局限性。
• 将实验PECS数据与光学动力学模拟相结合，构建未知量子发射器的精确电子模型。
• 实现定制化量子控制协议的设计，并评估新型量子缺陷在量子信息科学应用中的适用性。

提出的方法

• 作者推导并应用自相关函数 $g^{(2)}(\tau)$ 和等待时间分布 $W(\tau)$，以量化来自量子发射器的光子发射统计特性。
• 基于广义 $n$-能级系统构建理论模型，使用生成矩阵 $G$ 描述电子态之间的跃迁速率。
• 引入收集效率矩阵 $C$，以模拟从每个辐射跃迁中检测光子的概率，考虑实验中的探测效率不足。
• 通过 $G$ 的零空间计算稳态布居数，并使用 MATLAB 的 `ode15s` 求解器数值求解主方程以获得时间依赖的动力学。
• 方法中包含对背景光子和时间抖动的校正，并利用赤池信息准则（AIC）进行统计验证，以比较不同模型的优劣。
• 通过为各种模型（如三能级、五能级、NV中心）定义 $G$ 和 $C$ 矩阵进行模拟，利用自旋哈密顿量 $H = g\mu_B\mathbf{B}\cdot\mathbf{S} + D(S_z^2 - \frac{1}{3}S(S+1))$ 描述磁场下的自旋依赖跃迁。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何系统性地应用光子发射相关光谱学，以从量子缺陷中提取超越单光子发射的详细电子与光学动力学信息？
• RQ2 标准 $g^{(2)}(\tau=0)<0.5$ 准则在单光子发射检测中的局限性与细微之处是什么？如何通过先进相关分析加以解决？
• RQ3 在PECS数据的指导下，光学动力学模拟在多大程度上能够重建未知量子发射器的真实电子结构？
• RQ4 磁场与自旋依赖跃迁在NV中心和五能级模型等系统中如何影响光子相关函数？
• RQ5 时间抖动与背景信号在多大程度上扭曲相关测量？如何实现这些因素的定量校正？

主要发现

• 仅满足 $g^{(2)}(\tau=0)<0.5$ 并不足以确认单光子发射；必须辅以额外的相关分析，以排除多能级动力学或闪烁行为的影响。
• 光子相关测量揭示了非平凡的动力学行为，如系间窜越（ISC）和自旋依赖跃迁，这些在传统吸收或发射光谱学中无法被观测到。
• 五能级模型与NV中心的模拟表明，磁场引起自旋混杂，改变跃迁速率，并以可测量的方式改变 $g^{(2)}(\tau)$ 和等待时间分布。
• 通过哈密顿量 $H = g\mu_B\mathbf{B}\cdot\mathbf{S} + D(S_z^2 - \frac{1}{3}S(S+1))$ 引入自旋依赖跃迁速率，可实现对塞曼分裂和磁场依赖发射统计的精确建模。
• 对时间抖动和背景光子的校正至关重要：本文提供了一套基于统计建模与AIC的定量框架，用于验证模型拟合效果并减少误报。
• PECS与模拟相结合的方法成功重建了未知发射器的电子结构，从而能够预测在不同激发与磁场条件下发射行为的变化。