[论文解读] Quantum plasmons with optical-range frequencies in doped few-layer graphene

Sharmila N. Shirodkar, Marios Mattheakis+4 more|arXiv (Cornell University)|Mar 4, 2017

Plasmonic and Surface Plasmon Research参考文献 48被引用 26

一句话总结

本文表明，少层石墨烯中的锂插层可实现光学频段频率（可见光至近红外）的量子等离子体激元，突破了栅压掺杂石墨烯的频率限制。通过使用具有透明边界条件的从头算DFT计算，精确模拟周期性图像间的等离子体相互作用，研究揭示了可调谐、高度局域化且损耗低的等离子体模式，可通过插层浓度实现精确的频率调控。

ABSTRACT

Although plasmon modes exist in doped graphene, the limited range of doping achieved by gating restricts the plasmon frequencies to a range that does not include visible and infrared. Here we show, through the use of first-principles calculations, that the high levels of doping achieved by lithium intercalation in bilayer and trilayer graphene shift the plasmon frequencies into the visible range. To obtain physically meaningful results, we introduce a correction of the effect of plasmon interaction across the vacuum separating periodic images of the doped graphene layers, consisting of transparent boundary conditions in the direction perpendicular to the layers; this represents a significant improvement over the Exact Coulomb cutoff technique employed in earlier works. The resulting plasmon modes are due to local field efffects and the non-local response of the material to external electromagnetic fields, requiring a fully quantum mechanical treatment. We describe the features of these quantum plasmons, including the dispersion relation, losses and field localization. Our findings point to a strategy for fine-tuning the plasmon frequencies in graphene and other two dimensional materials.

研究动机与目标

• 克服栅压掺杂石墨烯的频率限制，后者将等离子体激元限制在红外和太赫兹波段。
• 探索超越静电栅掺杂的替代掺杂方法，以实现光学频段等离子体激元所需的高载流子密度。
• 开发一种物理上准确的计算框架，用于在周期性边界条件下模拟二维材料中的等离子体模式。
• 研究少层石墨烯中等离子体的量子特性，包括色散关系、损耗和电场局域化。
• 展示一种将等离子体频率调谐至可见光波段的可行策略，适用于光电子学应用。

提出的方法

• 采用GPAW软件包和投影缀加平面波（PAW）方法的密度泛函理论（DFT）来模拟电子结构。
• 在z方向应用透明边界条件，以校正掺杂石墨烯层周期性图像之间的虚假相互作用，其精度优于精确库仑截断方法。
• 使用256×256×1的k点网格，基于线性响应理论计算介电函数，以解析布居间跃迁。
• 求解介电算符 ˆϵ(ω)φn(ω) = λn(ω)φn(ω) 的本征值问题，以提取等离子体模式和损耗函数。
• 利用DFT得到的电子和声子矩阵元计算载流子寿命 τ，考虑声学与光学声子的散射效应。
• 通过掺杂单层石墨烯模型验证 τ 值，并外推至双层和三层系统。

实验结果

研究问题

• RQ1 少层石墨烯中的锂插层能否实现足以将等离子体频率移至可见光波段的电子掺杂水平？
• RQ2 周期性DFT计算中周期性图像之间的虚假相互作用如何影响二维材料中等离子体频率预测的准确性？
• RQ3 非局域响应和局域场效应在决定少层石墨烯中量子等离子体的色散关系和局域化特性方面起什么作用？
• RQ4 掺杂少层石墨烯中的载流子寿命和损耗与栅压掺杂系统相比如何？其与费米能级的关系如何？
• RQ5 通过插层浓度和层数，等离子体频率和模式特性可在多大程度上实现调谐？

主要发现

• 在双层和三层石墨烯中进行锂插层可实现超过 10^13 cm⁻² 的电子掺杂水平，使等离子体频率进入可见光至近红外波段。
• 透明边界条件校正显著优于精确库仑截断方法，实现了周期性系统中等离子体模式的物理上合理的建模。
• 插层少层石墨烯中的量子等离子体表现出强烈的电场局域化和可调色散特性，峰值频率可达约 2.5 eV（500 nm），处于可见光波段内。
• 载流子寿命从本征石墨烯中的约1 ps降低至掺杂系统中的约29 fs，表明损耗增加，但仍允许可观测的等离子体模式存在。
• 等离子体模式主要受非局域响应和局域场效应主导，因此需要完全的量子力学处理。
• 本研究建立了一条可行的路径，通过插层实现对二维材料中等离子体频率的精细调控，为纳米光子学和光电子学应用提供了可能。