[论文解读] Record High Thermoelectric Powerfactor in Single and Few-Layer MoS$_2$

Kedar Hippalgaonkar, Ying Wang+5 more|arXiv (Cornell University)|May 26, 2015

2D Materials and Applications参考文献 33被引用 8

一句话总结

本研究在室温下通过二维过渡金属二硫属化物中的量子限制效应，在单层和少层MoS₂中实现了8.5 mWm⁻¹K⁻²的记录性热电功率因子。该高功率因子源于具有大有效质量和高载流子迁移率的独特二维态密度，其性能超越Bi₂Te₃，是迄今测量到的任何热电材料中的最高值。

ABSTRACT

The quest for high-efficiency heat-to-electricity conversion has been one of the major driving forces towards renewable energy production for the future. Efficient thermoelectric devices require careful material engineering such as high voltage generation from a temperature gradient, and high electrical conductivity while maintaining a low thermal conductivity. Significant progress in the thermoelectric performance of materials has been made by exploring the ultralow thermal conductivity at high temperature, reducing the thermal conductivity by nanostructuring, resonant doping and energy-dependent scattering. For a given thermal conductivity and temperature, thermoelectric powerfactor is determined by the electronic structure of the material. Low dimensionality (1D and 2D) opens new routes to high powerfactor due to their unique density of states of confined electrons and holes. Emerging 2D transition metal dichalcogenide (TMDC) semiconductors represent a new class of thermoelectric materials not only from their discretized density of states, but especially due to their large effective masses and high carrier mobilities, different from gapless semi-metallic graphene. Here we report a measured powerfactor of $MoS_2$ as large as $8.5 mWm^{-1}K^{-2}$ at room temperature, the highest among all thermoelectric materials and twice that of commercial thermoelectric material $Bi_2Te_3$. For the first time, the measurement of the thermoelectric properties of monolayer $MoS_2$ allows us to determine the quantum confined 2D density of states near the conduction band edge, which cannot be measured by electrical conductivity alone. The demonstrated record high powerfactor in 2D TMDCs holds promise for efficient thermoelectric energy conversion.

研究动机与目标

• 通过利用量子限制效应，在二维材料中实现超高的热电功率因子。
• 测量并表征单层MoS₂导带边附近的二维态密度，该参数无法通过传统电导率测量获得。
• 证明低维过渡金属二硫属化物（TMDCs）在功率因子性能上可超越传统热电材料如Bi₂Te₃。
• 通过在室温下实现迄今报告的最高功率因子，为热电材料建立新的性能基准。

提出的方法

• 制备并表征机械剥离的单层和少层MoS₂纳米片，以分离其本征热电性能。
• 通过测量热电功率和电导率，利用公式S²G计算功率因子，其中S为塞贝克系数，G为电导率。
• 采用量子限制的二维态密度模型，解释导带边附近的电子结构。
• 将热电性能与体相Bi₂Te₃及其他已知热电材料进行比较，确立性能基准。
• 采用温度依赖的输运测量，确定室温下的功率因子并评估其稳定性。
• 从输运数据中分析载流子迁移率和有效质量，以关联其与增强功率因子的关系。

实验结果

研究问题

• RQ1 单层MoS₂能否实现超过传统体相材料（如Bi₂Te₃）的热电功率因子？
• RQ2 在二维MoS₂中，量子限制在多大程度上增强了导带边附近的态密度，从而提升热电性能？
• RQ3 能否仅通过热电测量手段，而非依赖电导率测量，实验探测MoS₂中的二维态密度？
• RQ4 单层MoS₂在室温下的最大可实现功率因子是多少？其与其它二维和体相热电材料相比如何？
• RQ5 MoS₂中大的有效质量和高载流子迁移率在多大程度上促成了所观测到的记录性功率因子？

主要发现

• 在室温下测得MoS₂的热电功率因子为8.5 mWm⁻¹K⁻²，是迄今报告的任何热电材料中的最高值。
• 该功率因子约为商用Bi₂Te₃的两倍，后者是关键的性能基准。
• 对单层MoS₂热电性能的测量，使导带边附近量子限制的二维态密度得以直接确定。
• 高功率因子归因于二维MoS₂中大有效质量与高载流子迁移率的协同作用，既增强了塞贝克系数，又保持了良好的电导率。
• 结果证实，低维TMDCs可通过工程化电子结构，为高性能热电材料提供新途径。
• 本研究确立了2D MoS₂在室温下超越所有先前报道的热电材料的功率因子，创下新的性能纪录。