[论文解读] Revealing the Compositional Control of Electrical, Mechanical, Optical, and Physical Properties of Inorganic Glasses

Ravinder Bhattoo, Suresh Bishnoi+2 more|arXiv (Cornell University)|Mar 22, 2021

Glass properties and applications参考文献 37被引用 8

一句话总结

本研究开发了可解释的机器学习模型，以解码氧化物玻璃中组成-性能关系，揭示网络形成体、网络修饰体和中间体如何调控其电学、力学、光学和物理性能。通过使用Shapley加法解释（SHAP），识别出各组分的作用及其相互依赖关系，推动了向理性玻璃设计的‘玻璃基因组’路径发展。

ABSTRACT

Inorganic glasses, produced by the melt-quenching of a concoction of minerals, compounds, and elements, can possess unique optical and elastic properties along with excellent chemical, and thermal durability. Despite the ubiquitous use of glasses for critical applications such as touchscreen panels, windshields, bioactive implants, optical fibers and sensors, kitchen and laboratory glassware, thermal insulators, nuclear waste immobilization, optical lenses, and solid electrolytes, their composition-structure-property relationships remain poorly understood. Here, exploiting largescale experimental data on inorganic glasses and explainable machine learning algorithms, we develop composition-property models for twenty-five properties, which are in agreement with experimental observations. These models are further interpreted using a game-theoretic concept namely, Shapley additive explanations, to understand the role of glass components in controlling the final property. The analysis reveals that the components present in the glass, such as network formers, modifiers, and the intermediates, play distinct roles in governing each of the optical, physical, electrical, and mechanical properties of glasses. Additionally, these components exhibit interdependence, the magnitude of which is different for different properties. While the physical origins of some of these interdependencies could be attributed to known phenomena such as "boron anomaly", "mixed modifier effect", and the "Loewenstein rule", the majority of the remaining ones requires further experimental and computational analysis of the glass structure. Thus, our work paves the way for decoding the "glass genome", which can provide the recipe for discovery of novel glasses, while also shedding light into the fundamental factors governing the composition-structure-property relationships.

研究动机与目标

• 建立玻璃组成与多种物理、力学、电学和光学性能之间关联的预测模型。
• 理解网络形成体、网络修饰体和中间体在决定玻璃性能方面所起的独立作用。
• 量化玻璃组分之间在影响性能结果方面的相互依赖性。
• 识别已知现象（如‘硼异常’和‘混合修饰体效应’）的潜在结构根源。
• 为系统性‘玻璃基因组’方法奠定基础，实现新型功能玻璃的理性设计。

提出的方法

• 利用涵盖25种性能的无机玻璃大规模实验数据。
• 应用可解释的机器学习算法构建组成-性能预测模型。
• 采用Shapley加法解释（SHAP）方法解释模型输出并量化各组分的贡献。
• 通过分析不同性能下特征交互效应，研究组分间的相互依赖性。
• 将模型预测结果与已知实验观测和既定的结构-性能趋势进行验证。
• 采用博弈论解释方法，分离个体氧化物的影响及其协同效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 网络形成体、网络修饰体和中间体在无机玻璃的电学、力学、光学和物理性能中发挥怎样的不同作用？
• RQ2 玻璃组分之间在决定特定性能时的相互依赖性程度和性质如何？
• RQ3 哪些已知现象（如‘硼异常’、‘Loewenstein规则’）可解释观察到的组分相互依赖性？
• RQ4 可解释人工智能模型在多大程度上能准确预测并解释无机玻璃的组成-性能关系？
• RQ5 在现有理论框架之外，仍无法解释的相互依赖性背后，其潜在结构因素是什么？

主要发现

• 本研究成功利用可解释的机器学习方法，为无机玻璃的25种不同性能建立了高精度的组成-性能模型。
• Shapley值揭示，网络形成体、网络修饰体和中间体在各类性能中发挥着独特且非均匀的作用。
• 组分间的相互依赖性在不同性能间存在显著差异，部分依赖关系与已知现象（如‘混合修饰体效应’）一致。
• 部分相互依赖关系可与‘硼异常’和‘Loewenstein规则’等既有理论概念关联，验证了模型的可解释性。
• 大多数观察到的相互依赖关系仍无法被现有理论解释，凸显了开展更深层次结构分析的必要性。
• 本研究通过解码决定无机玻璃性能图谱的组成规则，为‘玻璃基因组’的建立奠定了基础。