[论文解读] Room-temperature strong coupling of hexane-dispersed colloidal CdSe nanoplatelets in a microcavity composed of two Bragg reflectors

M. Oda, Kazuaki Yamato+2 more|arXiv (Cornell University)|Sep 9, 2023

Strong Light-Matter Interactions被引用 4

一句话总结

本研究在由两个分布布拉格反射镜（DBRs）构成的平面微腔中实现了室温下强光-物质耦合，微腔内嵌入了经己烷分散的胶体CdSe纳米板（NPL）层，测得真空拉比劈裂为53.5 meV。采用液态NPL分散液可形成平坦、无应力且高度均匀的活性层，从而实现从暗态到低极化子分支的高效声子辅助弛豫，该低极化子分支在暗态能量以下25.1 meV处表现出强烈的光致发光。

ABSTRACT

CdSe nanoplatelets (NPLs) are suitable for exploring strong light-matter coupling in semiconductor nanocrystal systems due to their giant oscillator strength and large exciton binding energy. Herein, we report on the facile fabrication and optical characterization of a half-wavelength planar microcavity, which consists of two distributed Bragg reflectors with a hexane layer containing concentrated colloidal CdSe NPLs. Using a hexane solution layer instead of the typically used dried active layers makes the layer thin and flat, even under dense NPL conditions, without stressing or charging of the NPLs' surfaces. Reflectance spectra showed that strong light-matter coupling can be realized at room temperature and that the vacuum Rabi splitting energy is 53.5 meV. Intense photoluminescence (PL) emerges at the lower polariton branch where 25.1 meV (longitudinal optical (LO)-phonon energy) below the energy of the polariton dark states, indicating that the relaxation from the dark states occurs efficiently in this microcavity owing to LO-phonon-assisted relaxation. We describe the reflectance and PL properties using the model that a cavity photon couples to a one-exciton state delocalized over nonuniformly orientated NPLs. This model contributes to an intuitive and quantitative understanding of the microcavity containing colloidal NPLs.

研究动机与目标

• 通过使用胶体CdSe纳米板（NPLs）作为活性介质，在平面微腔中实现室温下强光-物质耦合。
• 通过采用己烷液体分散液形成平坦、均匀且无应力的活性层，克服干燥NPL薄膜带来的制备挑战。
• 通过声子辅助过程实现从暗极化子态到低极化子分支的高效弛豫。
• 为具有非均匀取向NPL的微腔中光-物质耦合建立定量模型，以直观理解极化子色散与混合分数。

提出的方法

• 利用两个分布布拉格反射镜（DBRs）构建λ/2平面微腔，以含高浓度胶体CdSe NPL的己烷层作为活性介质。
• 利用液态NPL分散液实现薄而平坦、无缺陷的活性层，避免表面应力或电荷积累，从而获得优异的光学性能。
• 通过角度分辨反射率与光致发光（PL）测量进行光学表征，以提取极化子色散与拉比劈裂。
• 采用最小二乘法将实验测得的能级劈裂拟合至三能级模型（光子、重空穴激子、轻空穴激子），以真空拉比劈裂、腔长与折射率作为拟合参数。
• 通过宏观与显微PL测量估算品质因数（Q），以评估微腔性能。
• 分析极化子布居的E–θ图，识别声子辅助弛豫过程的特征。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在使用液态分散液而非干燥薄膜的微腔中，实现胶体CdSe纳米板的室温强光-物质耦合？
• RQ2 该体系中的真空拉比劈裂幅度是多少？与以往报道相比如何？
• RQ3 声子辅助弛豫如何影响微腔中暗态与低极化子分支的布居动力学？
• RQ4 微腔的光学性质在多大程度上依赖于非均匀取向NPL的取向与分布？
• RQ5 三能级模型能否准确描述具有液态NPL层的微腔中光子与激子之间的耦合？

主要发现

• 微腔在室温下表现出强耦合，真空拉比劈裂能量为53.5 meV，由角度分辨反射率测量证实。
• 在低极化子分支处观察到强烈的光致发光，其能量位于暗态能量以下25.1 meV，表明声子辅助弛豫效率高。
• 通过显微PL测量估算的微腔品质因数（Q）为393，显著高于以往使用干燥薄膜报道的115。
• 混合分数分析显示，低极化子分支在低角度时主要为光子特性，高角度时则主要为激子特性，轻空穴激子态贡献极小。
• 极化子布居的E–θ图显示在约50°和约E₂处存在局域增强，与双声子发射过程驱动从暗态弛豫的机制一致。
• 通过拟合参数（拉比劈裂、腔长、折射率）的三能级模型成功再现了观测到的极化子色散与混合分数，验证了NPL基微腔的理论框架。