[论文解读] Scaling theory of driven polymer translocation

Timo Ikonen, Aniket Bhattacharya+2 more|arXiv (Cornell University)|Nov 29, 2012

Nanopore and Nanochannel Transport Studies被引用 23

一句话总结

本文提出了一种考虑孔-聚合物相互作用的驱动聚合物穿膜过程的标度理论，将孔-聚合物相互作用作为标度修正项，使得重标度后的穿膜时间可在远短于以往观测值的链长（N ≲ 100）下达到渐近标度极限。该方法可对孔-聚合物相互作用强度进行定量估计，并证实流体动力学相互作用（HIs）虽改变穿膜时间，但不破坏标度律。

ABSTRACT

We present a theoretical argument to derive a scaling law between the mean translocation time $τ$ and the chain length $N$ for driven polymer translocation. This scaling law explicitly takes into account the pore-polymer interactions, which appear as a correction term to asymptotic scaling and are responsible for the dominant finite size effects in the process. By eliminating the correction-to-scaling term we introduce a rescaled translocation time and show, by employing both the Brownian Dynamics Tension Propagation theory [Ikonen {\it et al.}, Phys. Rev. E {\bf 85}, 051803 (2012)] and molecular dynamics simulations that the rescaled exponent reaches the asymptotic limit in a range of chain lengths that is easily accessible to simulations and experiments. The rescaling procedure can also be used to quantitatively estimate the magnitude of the pore-polymer interaction from simulations or experimental data. Finally, we also consider the case of driven translocation with hydrodynamic interactions (HIs). We show that by augmenting the BDTP theory with HIs one reaches a good agreement between the theory and previous simulation results found in the literature. Our results suggest that the scaling relation between $τ$ and $N$ is retained even in this case.

研究动机与目标

• 推导平均穿膜时间 τ 的标度律，明确将孔-聚合物相互作用作为标度修正项包含在内。
• 提出一种重标度穿膜时间，使其在可访问的链长范围（N ≲ 100）内达到渐近标度极限，从而克服有限尺寸效应。
• 提供一种从模拟或实验数据中定量估计孔-聚合物相互作用强度的方法。
• 研究流体动力学相互作用（HIs）对驱动穿膜过程标度行为的影响。
• 通过与现有模拟结果和实验数据对比，验证理论模型的有效性。

提出的方法

• 推导标度形式 τ ≈ A(f,η)N^{1+ν} + B(f,η)η̃_p N，其中第一项代表顺式侧的Rouse/Zimm动力学，第二项用于描述孔-聚合物摩擦。
• 利用布朗运动张力传播（BDTP）理论建模驱动力 f 与总摩擦力 Γ(t) = η_cis(t) + η_p 之间的力平衡，其中 η_p 在短孔条件下为常数。
• 应用有限尺寸标度方法以消除标度修正项，从而可从短链数据中提取渐近指数。
• 通过修改摩擦张量以反映Zimm动力学，将流体动力学相互作用（HIs）引入BDTP模型，使用包含流体相互作用参数的Zimm摩擦表达式。
• 利用改进的BDTP模型进行数值模拟，采用Rouse和Zimm摩擦模型，求解不同 N 和 η̃_p 条件下的力平衡方程。
• 将有效指数 α(N) = d(log τ)/d(log N) 与文献结果对比，以验证模型与模拟及实验结果的一致性。

实验结果

研究问题

• RQ1 孔-聚合物相互作用如何改变穿膜时间 τ 与链长 N 的标度关系？
• RQ2 是否可通过重标度方法消除标度修正项，并加速收敛至渐近标度极限？
• RQ3 流体动力学相互作用对穿膜时间与标度指数有何影响？
• RQ4 包含HIs的BDTP模型能否定量再现以往模拟与实验中测得的标度指数？
• RQ5 如何从模拟或实验数据中估计孔-聚合物相互作用的强度？

主要发现

• 重标度后的穿膜时间在链长 N ≲ 100 时即达到渐近标度极限，而传统指数需在 N ≳ 10^5 时才收敛。
• 对于Rouse动力学，有效指数在 N=100 时达到 α(N=100) ≈ 1.37 ± 0.01；对于Zimm动力学，其值为 α(N=100) ≈ 1.31 ± 0.01。
• 实验测得的指数 α ≈ 1.27 ± 0.03 与模拟结果 α ≈ 1.28 ± 0.01 在短链条件下与Zimm理论预测高度一致。
• 流体动力学相互作用可缩短穿膜时间并降低有效指数，Rouse与Zimm情形之间的差异为 0.06 ± 0.02，与实验观测到的差异 0.08 ± 0.04 基本吻合。
• 包含HIs的BDTP模型可定量再现以往模拟与实验中测得的标度指数，证实了标度律的鲁棒性。
• 可通过 τ(N) 的有限尺寸标度假设，对孔-聚合物相互作用强度 η̃_p 进行定量估计，从而实现模拟与实验结果的直接对比。