[论文解读] Self-regulated growth of candidate topological superconducting parkerite by molecular beam epitaxy

Jason Lapano, Yun‐Yi Pai+18 more|arXiv (Cornell University)|Jul 14, 2021

Topological Materials and Phenomena参考文献 84被引用 5

一句话总结

本研究展示了在SrTiO3衬底上通过自调控分子束外延（MBE）生长高质量Pd3Bi2Se2薄膜，其中Pd:Bi通量比和温度通过挥发性Bi–Se物种控制相形成。薄膜表现出800 mK的超导转变温度和17.7 ± 0.5 mT的临界磁场，为在外延硫属化物异质结构中探索拓扑超导性开辟了新途径。

ABSTRACT

Ternary chalcogenides such as the parkerites and shandites are a broad class of materials exhibiting rich diversity of transport and magnetic behavior as well as an array of topological phases including Weyl and Dirac nodes. However, they remain largely unexplored as high-quality epitaxial thin films. Here, we report the self-regulated growth of thin films of the strong spin-orbit coupled superconductor Pd3Bi2Se2 on SrTiO3 by molecular beam epitaxy. Films are found to grow in a self-regulated fashion, where, in excess Se, the temperature and relative flux ratio of Pd to Bi controls the formation of Pd3Bi2Se2 due to the combined volatility of Bi, Se, and Bi-Se bonded phases. The resulting films are shown to be of high structural quality, the stoichiometry is independent of the Pd:Bi and Se flux ratio and exhibit a superconducting transition temperature of 800 mK and critical field of 17.7 +/- 0.5 mT, as probed by transport as well as magnetometry. Understanding and navigating the growth of the chemically and structurally diverse classes of ternary chalcogenides opens a vast space for discovering new phenomena as well as enabling new applications.

研究动机与目标

• 通过分子束外延（MBE）实现高质量外延Pd3Bi2Se2薄膜的生长，该材料是候选拓扑超导体。
• 理解并控制具有竞争性挥发相的复杂三元硫属化物的生长过程。
• 证明在过量硒条件下，化学计量比和薄膜质量可实现自调控。
• 建立Pd3Bi2Se2的可重复生长窗口，确保其超导性能的一致性。
• 为未来在该类材料中探索拓扑超导性和量子异质结构奠定基础。

提出的方法

• 采用分子束外延（MBE）在SrTiO3（110）衬底上生长Pd3Bi2Se2薄膜。
• 通过调节过量硒条件下的Pd:Bi通量比和温度来优化生长参数。
• 自调控机制源于Bi、Se及Bi–Se键合相的挥发性，从而稳定Pd3Bi2Se2的形成。
• 通过反射高能电子衍射（RHEED）和原子力显微镜确认薄膜的结构质量。
• 通过输运测量和磁学测量量化了超导转变温度（Tc）和临界磁场（Hc2）。
• 采用第一性原理DFT计算评估表面能和化学势稳定性。

实验结果

研究问题

• RQ1 尽管三元硫属化物相空间复杂，如何实现高质量外延Pd3Bi2Se2薄膜的生长？
• RQ2 在过量硒条件下，挥发性Bi–Se物种在Pd3Bi2Se2自调控生长中发挥何种作用？
• RQ3 在MBE生长中，化学计量比和薄膜质量能否独立于Pd:Bi通量比保持稳定？
• RQ4 所得Pd3Bi2Se2薄膜的超导性能如何？与体材料相比有何差异？
• RQ5 表面能和化学势如何影响Pd3Bi2Se2相的稳定性？

主要发现

• Pd3Bi2Se2薄膜具有高结构质量，表现为平坦、完全连接的晶粒和条纹状RHEED图案。
• 薄膜表现出800 mK的超导转变温度，经输运和磁学测量确认。
• 临界磁场测定值为17.7 ± 0.5 mT，表明具有强健的超导态。
• 在不同Pd:Bi通量比下化学计量比保持恒定，表明通过挥发性物种实现自调控。
• 霍尔效应数据可通过双带模型良好拟合，包含空穴型载流子（2–4×10²² cm⁻³，约100 cm²V⁻¹s⁻¹）和电子型载流子（1–3×10¹⁹ cm⁻³，约1000 cm²V⁻¹s⁻¹）。
• 第一性原理计算证实，在生长条件下Pd3Bi2Se2表面具有热力学稳定性，其化学势被限制在稳定窗口内。