[论文解读] Size Dependence and Ballistic Limits of Thermal Transport in Anisotropic Layered Two-Dimensional Materials

Zuanyi Li, Yizhou Liu+4 more|arXiv (Cornell University)|Nov 7, 2017

Thermal properties of materials参考文献 53被引用 6

一句话总结

本研究利用第一性原理声子色 dispersion 研究了石墨烯、h-BN、MoS2 和 WS2 等各向异性二维材料中的尺寸依赖性热输运，以确定其在面内和面外方向的弹道热导率极限（Gball）。研究发现，当样品尺寸超过声子平均自由程的16倍时，热导率才达到其扩散极限的90%，且所需器件尺寸远大于以往假设——对于悬空石墨烯的面内方向，器件尺寸甚至需达到约10 μm才能实现完全的扩散行为。

ABSTRACT

Layered materials have uncommonly anisotropic thermal properties due to their strong in-plane covalent bonds and weak out-of-plane van der Waals interactions. Here we examine heat flow in graphene (graphite), h-BN, MoS2, and WS2 monolayers and bulk films, from diffusive to ballistic limits. We determine the ballistic thermal conductance limit (Gball) both in-plane and out-of-plane, based on full phonon dispersions from first-principles calculations. An overall phonon mean free path (λ) is expressed in terms of Gball and the diffusive thermal conductivity, consistent with kinetic theory if proper averaging of phonon group velocity is used. We obtain a size-dependent thermal conductivity k(L) in agreement with available experiments, and find that k(L) only converges to >90% of the diffusive thermal conductivity for sample sizes L > 16λ, which ranges from ~140 nm for MoS2 cross-plane to ~10 um for suspended graphene in-plane. These results provide a deeper understanding of microscopic thermal transport, revealing that device scales below which thermal size effects should be taken into account are generally larger than previously thought.

研究动机与目标

• 理解各向异性层状二维材料（如石墨烯、h-BN、MoS2 和 WS2）中热导率的尺寸依赖性。
• 利用第一性原理声子色 dispersion 确定面内和面外方向的弹道热导率极限（Gball）。
• 建立 Gball、扩散热导率与声子平均自由程（λ）之间的关系，使其与输运理论一致。
• 量化热尺寸效应必须被考虑的器件尺寸尺度，挑战以往对临界尺寸的假设。

提出的方法

• 利用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算了石墨烯、h-BN、MoS2 和 WS2 的单层与体相材料的完整声子色 dispersion。
• 利用声子群速度和寿命，计算了面内和面外方向的弹道热导率（Gball）。
• 基于 Gball 与扩散热导率的关系，推导出尺寸依赖的热导率 k(L)，并引入声子群速度的合理平均方法。
• 应用输运理论，将整体声子平均自由程（λ）表示为 Gball 与扩散热导率的函数，确保与理论预期一致。
• 通过悬空二维材料的实验数据验证了模型的准确性。
• 对多种材料进行了系统比较，揭示了热输运中各向异性和尺寸缩放规律。

实验结果

研究问题

• RQ1 对于石墨烯和 MoS2 等各向异性二维材料，其面内和面外方向的弹道热导率极限（Gball）分别是多少？
• RQ2 二维材料样品的尺寸如何影响其热导率？在何种长度尺度下热导率趋近于扩散极限？
• RQ3 声子平均自由程（λ）在多大程度上决定了热尺寸效应可忽略的临界器件尺寸？
• RQ4 在尺寸依赖区域，声子群速度的合理平均方法对热导率预测有何影响？
• RQ5 预测的热尺寸效应与悬空二维材料中的实验观测结果相比如何？

主要发现

• 通过第一性原理声子色 dispersion，成功计算了石墨烯、h-BN、MoS2 和 WS2 在面内和面外方向的弹道热导率极限（Gball）。
• 在正确应用声子群速度平均方法的前提下，声子平均自由程（λ）被一致地表示为 Gball 与扩散热导率的函数，验证了输运理论框架的合理性。
• 准确预测了尺寸依赖的热导率 k(L)，并显示其与多种二维材料的实验测量结果高度一致。
• 热导率仅在样品尺寸 L 超过 16λ 时才收敛至其扩散极限的 90% 以上，表明热尺寸效应的持续尺度远大于以往认知。
• 对于悬空石墨烯，其面内尺寸需达到约 10 μm 才能使 k(L) 达到扩散极限的 90%；而对于 MoS2 的面外方向，该尺寸约为 140 nm。
• 结果表明，为避免热尺寸效应，器件尺寸必须显著大于以往估计值，尤其是在高性能纳米尺度热管理应用中。