[论文解读] Soft spin-amplitude fluctuations in a Mott-insulating ruthenate

Akhilesh Jain, M. Krautloher+10 more|arXiv (Cornell University)|Oct 23, 2015

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 1被引用 8

一句话总结

本研究通过非弹性中子散射揭示了莫特绝缘体Ca2RuO4中的软自旋振幅涨落，识别出一种类似希格斯玻色子的模式，表明自旋-轨道耦合驱动了量子临界点。研究结果表明，自旋-轨道耦合可在4d过渡金属氧化物中诱导量子临界性，其机制与传统的磁序不同。

ABSTRACT

Magnetism in transition-metal compounds (TMCs) has traditionally been associated with spin degrees of freedom, because the orbital magnetic moments are typically largely quenched. On the other hand, magnetic order in 4f- and 5d-electron systems arises from spin and orbital moments that are rigidly tied together by the large intra-atomic spin-orbit coupling (SOC). Using inelastic neutron scattering on the archetypal 4d-electron Mott insulator Ca$_2$RuO$_4$, we report a novel form of excitonic magnetism in the intermediate-strength regime of the SOC. The magnetic order is characterized by ``soft'' magnetic moments with large amplitude fluctuations manifested by an intense, low-energy excitonic mode analogous to the Higgs mode in particle physics. This mode heralds a proximate quantum critical point separating the soft magnetic order driven by the superexchange interaction from a quantum-paramagnetic state driven by the SOC. We further show that this quantum critical point can be tuned by lattice distortions, and hence may be accessible in epitaxial thin-film structures. The unconventional spin-orbital-lattice dynamics in Ca$_2$RuO$_4$ identifies the SOC as a novel source of quantum criticality in TMCs.

研究动机与目标

• 研究4d莫特绝缘体Ca2RuO4中超越传统自旋唯模型的磁激发性质。
• 确定自旋-轨道耦合（SOC）和轨道-晶格耦合是否导致非传统的量子临界行为。
• 确定非弹性中子散射数据中观察到的强烈低能激发的起源。
• 探索通过外延薄膜中的晶格畸变调控量子临界性的可能性。

提出的方法

• 对单晶Ca2RuO4进行飞行时间非弹性中子散射（TOF-INS），以绘制自旋波色散关系和激发模式。
• 利用自旋极化中子散射，区分激发的面内与面外磁极化。
• 采用动态自旋磁化率分析，结合各向同性形式因子与极化修正，提取强度分量。
• 通过在(1,0,L)和(0,0,L)处基于$q_c^2$依赖的强度测量，进行孪晶比分析，以分离晶体学结构域的贡献。
• 采用包含两个横向模式和一个软振幅（希格斯样）模式的激子模型对观测谱进行建模，同时考虑其衰变为双磁子连续谱。
• 将实验数据与海森堡、XY及激子模型的理论模拟进行比较，以识别主导的磁性机制。

实验结果

研究问题

• RQ1 Ca2RuO4中15 meV处的强烈低能激发的本质是什么，它与传统自旋波有何不同？
• RQ2 在莫特绝缘体中，自旋-轨道耦合是否可能在无传统自旋唯序的情况下引发量子临界点？
• RQ3 轨道-晶格耦合与结构畸变如何影响Ca2RuO4的磁激发谱？
• RQ4 观测到的希格斯样模式是否是自旋-轨道耦合驱动的临近量子临界点的特征？
• RQ5 Ca2RuO4中的量子临界点是否可通过外延应变或晶格畸变进行调控？

主要发现

• 15 meV处的强烈低能激发被识别为希格斯样振幅模式，标志一个临近的量子临界点。
• 自旋波色散强烈偏离海森堡和XY模型，支持包含两个横向模式和一个软振幅模式的激子模型。
• 极化分析证实15 meV模式为面内极化，而24 meV模式为面外极化，从而实现对模式的明确归属。
• 孪晶比确定为$p = 0.498 \pm 0.014$，多种方法结果一致，且分析对$p$的小幅变化具有鲁棒性。
• 振幅模式具有清晰的峰形且具有大的谱权重，表明其与序参量涨落有强耦合。
• 通过晶格畸变可调控量子临界点，表明在外延薄膜中可通过应变工程实现该临界点。