[论文解读] Spin, Charge, and Bonding in Transition Metal Mono Silicides

D. van der Marel, A. Damascelli+2 more|Sep 1, 1997

Semiconductor materials and interfaces被引用 8

一句话总结

本文研究了具有FeSi结构的过渡金属单硅化物（如CrSi、FeSi、NiSi）的电子结构，提出过渡金属位点上的两个准原子d态主导了其磁性和成键行为。该研究证实了鲍林的假设，表明在高温下FeSi中的过渡金属位点存在两个局域化的S=1自旋态d电子，其磁性被Fe-Si共振键中的两个巡游电子所补偿，从而解释了其在低温下的独特电子与磁性性质。

ABSTRACT

We review some of the relevant physical properties of the transition metal mono-silicides with the FeSi structure (CrSi, MnSi, FeSi, CoSi, NiSi, etc) and explore the relation between their structural characteristics and the electronic properties. We confirm the suggestion orginally made by Pauling, that the FeSi structure supports two quasi-atomic d-states at the transition metal atom. This shell contains from 0 to 4 electrons in the sequence CrSi to NiSi. In FeSi the two quasi-atomic d-electrons are responsible for the high temperature S=1 state, which is compensated for T=0 by two itinerant electrons associated with the Fe-Si resonance bonds.

研究动机与目标

• 理解具有FeSi结构的过渡金属单硅化物（包括CrSi、MnSi、FeSi、CoSi和NiSi）的电子与磁性性质。
• 研究这些材料中结构特征与电子行为之间的关系。
• 检验并确认鲍林的假设，即FeSi结构可在过渡金属位点支持两个准原子d态。
• 阐明局域化电子与巡游电子在决定磁性与输运行为（尤其是FeSi）中的作用。
• 解释FeSi中高温S=1态的起源及其在T=0时被巡游电子补偿的机制。

提出的方法

• 基于紧束缚模型与局域密度近似框架下的能带结构与电子结构计算的理论分析。
• 使用准原子d态概念来模拟FeSi结构中过渡金属离子的电子构型。
• 应用鲍林的价键理论来解释成键本质，特别是Fe与Si原子间共振的作用。
• 分析从CrSi到NiSi系列中d电子数（0至4）的变化，以关联其与磁性及电子行为的关系。
• 研究FeSi中局域化d电子与巡游电子之间的相互作用，特别是T=0时的补偿机制。
• 结合实验数据与理论建模，验证两个准原子d态的存在及其对S=1态的贡献。

实验结果

研究问题

• RQ1 具有FeSi结构的过渡金属单硅化物的结构特征在多大程度上影响其电子与磁性性质？
• RQ2 过渡金属位点上的两个准原子d态在多大程度上能解释观测到的磁性行为，特别是FeSi中的S=1态？
• RQ3 FeSi中高温S=1态的起源是什么？其在T=0时如何被补偿？
• RQ4 从CrSi到NiSi系列中d电子数（0至4）的变化如何与电子结构与成键行为的变化相关联？
• RQ5 Fe-Si共振键在FeSi的电子补偿机制中起什么作用？

主要发现

• FeSi结构可在过渡金属位点支持两个准原子d态，证实了鲍林最初的假设。
• 在FeSi中，两个d电子形成高温下的S=1态，为局域磁性矩。
• 在T=0时，S=1态被与Fe-Si共振键相关的两个巡游电子所补偿。
• d电子数从CrSi中的0增加到NiSi中的4，与该系列中电子与磁性行为的变化趋势相关。
• FeSi中的共振成键提供了电子补偿机制，使系统在低温下得以稳定。
• 局域化d电子与巡游电子之间的相互作用解释了FeSi中复杂的电子响应行为，包括其非费米液体行为。