[论文解读] Stability and molecular pathways to the formation of spin defects in silicon carbide

Elizabeth Lee, Alvin Yu+2 more|arXiv (Cornell University)|Sep 14, 2021

Semiconductor materials and devices参考文献 82被引用 38

一句话总结

本研究通过第一性原理分子动力学和增强采样模拟，揭示了在3C-碳化硅中，由热激活机制驱动的双空位（VV）形成与取向重排的机理。研究识别出VSi向CSiVC转化是VV形成的关键前体，表明VV可在不解离的情况下发生取向重排，并证明高初始VSi浓度可最大化VV产率——为在工业上可行的半导体中工程化自旋量子比特提供了新途径。

ABSTRACT

Spin defects in wide-bandgap semiconductors provide a promising platform to create qubits for quantum technologies. Their synthesis, however, presents considerable challenges, and the mechanisms responsible for their generation or annihilation are poorly understood. Here, we elucidate spin defect formation processes in a binary crystal for a key qubit candidate--the divacancy complex (VV) in silicon carbide (SiC). Using atomistic models, enhanced sampling simulations, and density functional theory calculations, we find that VV formation is a thermally activated process that competes with the conversion of silicon ($V_{Si}$) to carbon monovacancies ($V_{C}$), and that VV reorientation can occur without dissociation. We also find that increasing the concentration of $V_{Si}$ relative to $V_{C}$ favors the formation of divacancies. Moreover, we identify pathways to create spin defects consisting of antisite-double vacancy complexes and determine their electronic properties. The detailed view of the mechanisms that underpin the formation and dynamics of spin defects presented here may facilitate the realization of qubits in an industrially relevant material.

研究动机与目标

• 理解控制3C-SiC中双空位（VV）形成的热力学与动力学机理。
• 识别单空位迁移、VSi转化为CSiVC以及缺陷取向重排在VV动力学中的作用。
• 确定初始缺陷浓度（尤其是VSi与VC之比）对VV产率的影响。
• 预测新的反位-空位缺陷复合物及其电子性质。
• 通过识别最优热处理条件，实现SiC中可控且可扩展的自旋量子比特制造。

提出的方法

• 采用基于神经网络的增强采样第一性原理分子动力学（FPMD），以探索SiC中高能垒过程。
• 使用基于经验Tersoff型势的经典分子动力学，在更长时标上验证并拓展FPMD结果。
• 通过集体变量追踪原子扩散，利用平均力势（PMF）分析计算自由能景观。
• 采用密度泛函理论（DFT）结合PBE泛函，计算缺陷形成能与电子结构。
• 开展动力学蒙特卡罗模拟，评估初始空位浓度对VV形成动力学的影响。
• 使用216-和512-原子超胞计算电子能级，并确认自旋三重态为基态。

实验结果

研究问题

• RQ1 在3C-SiC中，VV形成的热激活路径是什么？它与VSi向CSiVC转化的竞争关系如何？
• RQ2 VV取向重排是否可在不解离为单空位的情况下发生？该过程的能垒是多少？
• RQ3 VSi初始浓度相对于VC的高低如何影响双空位的产率？
• RQ4 SiC中此前未表征的反位-双空位复合物的电子性质是什么？
• RQ5 何种热处理条件可最大化VV形成，同时最小化缺陷湮灭？

主要发现

• VV形成是一个热激活过程，发生在1000 K至1500 K之间，VC迁移形成VV的自由能垒约为3.9 eV。
• VV取向重排可在不发生解离的情况下发生，其能垒约为3.1 eV，表明该缺陷复合物具有结构柔性。
• VSi转化为CSiVC是VV形成的关键前体，其能垒约为3.5 eV，且该过程在热力学上具有优势。
• 高初始VSi浓度可最大化VV产率，因为VSi可作为可移动单空位的储库。
• CSiVC复合物在1500 K下具有动力学稳定性，其束缚态与非束缚态之间的自由能差约为0.2 eV。
• 识别出新的反位-空位复合物（如VCCSiVC、[CSiVC + VC]），并预测其具有自旋三重态基态，且电子性质有利于量子比特应用。