[论文解读] Study of the buckling effects on the electrical and optical properties of the group III-Nitride monolayers

Nzar Rauf Abdullah, Botan Jawdat Abdullah+3 more|arXiv (Cornell University)|Jul 1, 2022

2D Materials and Applications参考文献 42被引用 13

一句话总结

本研究采用从头算DFT计算，证明在第III族氮化物单层（BN、AlN、GaN、InN、TlN）中，平面弯曲（∆）可调控其电子和光学性质：增加∆会减小BN、AlN和GaN的带隙，增强静态介电函数、折射率和光学电导率，而InN和TlN则表现出带隙变化微小且光学响应减弱，从而实现对二维纳米材料光电性能的定向调控。

ABSTRACT

We consider electronic and optical properties of group III-Nitride monolayers using first-principle calculations. The group III-Nitride monolayers have flat hexagonal structures with almost zero planar buckling, $\Delta$. By tuning the $\Delta$, the strong $\sigma ext{-}\sigma$ bond through sp$^2$ hybridization of a flat form of these monolayers can be changed to a stronger $\sigma ext{-}\pi$ bond through sp$^3$ hybridization. Consequently, the band gaps of the monolayers are tuned due to a dislocation of the $s$- and $p$-orbitals towards the Fermi energy. The band gaps decrease with increasing $\Delta$ for those flat monolayers, which have a band gap greater than $1.0$ eV, while no noticeable change or a flat dispersion of the band gap is seen for the flat monolayers, that have a band gap less than $1.0$ eV. The decreased band gap causes a decrease in the excitation energy, and thus the static dielectric function, refractive index, and the optical conductivity are increased. In contrast, the flat band gap dispersion of few monolayers in the group III-Nitride induces a reduction in the static dielectric function, the refractive index, and the optical conductivity. We therefore confirm that tuning of the planar buckling can be used to control the physical properties of these monolayers, both for an enhancement and a reduction of the optical properties. These results are of interest for the design of optoelectric devices in nanoscale systems.

研究动机与目标

• 研究平面弯曲对第III族氮化物单层电子和光学性质的影响。
• 确定调节弯曲参数∆如何影响这些二维材料的带隙工程。
• 分析介电函数、折射率和光学电导率的变化，以用于光电应用。
• 比较具有短键长（如BN/AlN/GaN）与长键长（如InN/TlN）的单层对弯曲引起的结构畸变的响应差异。
• 建立通过结构调控实现二维氮化物半导体光学性能调控的设计原则。

提出的方法

• 采用密度泛函理论（DFT）结合PBE-GGA泛函进行电子结构和光学性质计算。
• 使用18×18×1的Monkhorst-Pack k点网格和1088 eV的能量截断，实现自洽收敛。
• 采用20 Å的真空层以防止单层体系中的层间相互作用。
• 系统地将平面弯曲参数∆从0变化到0.7 Å，以模拟结构畸变。
• 利用含时DFT和介电响应理论形式，计算能带结构、态密度以及光学响应（ε1, ε2, n, σ）。
• 通过HSE杂化泛函验证关键结果的带隙准确性。

实验结果

研究问题

• RQ1 增加平面弯曲（∆）如何影响第III族氮化物单层的带隙？
• RQ2 弯曲对光学响应（包括介电函数、折射率和光学电导率）有何影响？
• RQ3 为何具有短键长（BN、AlN、GaN）的单层在∆作用下表现出比长键长（InN、TlN）更强的光学增强？
• RQ4 由于弯曲导致sp2向sp3杂化转变，σ-σ和σ-π成键特性如何改变？
• RQ5 平面弯曲能否作为调控二维氮化物光电性能的可行且可调参数？

主要发现

• 在BN、AlN和GaN单层中，增加平面弯曲（∆）会减小带隙，当初始带隙超过1.0 eV时，带隙减小效应尤为显著。
• 对于BN、AlN和GaN，静态介电函数ε1(0)随∆增加而增大，表明其在电场中储能能力增强。
• 折射率n(0)和光学电导率随ε1(0)变化趋势一致，在BN、AlN和GaN中随∆增加而显著增强。
• 相比之下，InN和TlN单层的光学响应随∆增加趋于平坦或略有下降，这是由于带隙变化极小。
• TlN在所有∆值下均保持最高的ε1(0)和n(0)，归因于其最小且几乎不变的带隙。
• BN、AlN和GaN的介电函数虚部ε2随∆增加而增大，表明能量吸收能力增强；而InN和TlN的ε2基本保持恒定。