[论文解读] Sub-room temperature ferromagnetism and its nature in VSe$_2$ monolayer

Taek Jung Kim, Siheon Ryee+2 more|arXiv (Cornell University)|Jul 10, 2019

2D Materials and Applications参考文献 3被引用 2

一句话总结

本研究采用电荷自洽的LDA+DMFT方法，表明单层1T-VSe2在250 K以下表现出铁磁序，其驱动力源于维度降低引起的准粒子预局域化及电子关联效应。研究结果揭示，铁磁性在层间耦合和掺杂作用下极为脆弱，凸显维度在稳定局域磁矩和二维磁性中的关键作用。

ABSTRACT

Magnetic van der Waals materials provide an ideal platform for exploring two-dimensional magnetism of technological and scientific importance. Among them, 1T-VSe2 has been reported as one of the first room-temperature two-dimensional ferromagnets. However this conclusion remains elusive both theoretically and experimentally. By using charge self-consistent LDA+DMFT approach, suited for both itinerant and localized characters of electrons in the open-d subshells, we show that the monolayer is ferromagnetically ordered below 250K, implying the possible competition between charge density wave and ferromagnetic order. We predict that its ferromagnetism is vulnerable to interlayer coupling and extra charge dopings. The formation of local moment is attributed to the concerted effect of the quasiparticle pre-localization caused by reduced dimensionality and the electronic correlation. This study provides an important example where the reduced dimensionality is an essential factor to form local moments and subsequent magnetic orderings.

研究动机与目标

• 解决关于单层1T-VSe2中室温铁磁性的实验与理论报告之间的矛盾。
• 研究维度降低与电子关联在稳定二维过渡金属二硫属化物中局域磁矩方面的角色。
• 确定铁磁序在层间耦合与电荷掺杂下的稳定性。
• 通过能够同时捕捉巡游电子与局域电子行为的方法，阐明VSe2单层中磁序的本质。

提出的方法

• 采用电荷自洽的LDA+DMFT方法，同时处理强电子关联与电子结构。
• 利用LDA+DMFT框架模拟VSe2中具有巡游与局域特征的开放d亚层电子。
• 通过分析自旋磁化率与磁序参数，计算磁转变温度（Tc）。
• 通过微扰与自洽计算，评估层间耦合与电荷掺杂对铁磁序稳定性的影响。
• 分析准粒子重整化与谱权转移，识别由维度降低引起的预局域化效应。
• 利用自能与动力学关联函数，表征局域磁矩的形成过程。

实验结果

研究问题

• RQ1 单层1T-VSe2中铁磁序的真实磁转变温度是多少？
• RQ2 电子关联与维度降低如何共同促进VSe2中局域磁矩的形成？
• RQ3 VSe2中的铁磁序在多大程度上受层间耦合与电荷掺杂的影响？
• RQ4 所观测铁磁性的微观起源是什么？其与传统二维磁体有何不同？

主要发现

• 单层1T-VSe2在250 K以下表现出铁磁序，表明其为亚室温铁磁性，而非室温铁磁序。
• 局域磁矩的形成源于维度降低引起的准粒子预局域化与电子关联效应的协同作用。
• 铁磁序对层间耦合高度敏感，后者可抑制磁转变温度。
• 额外电荷掺杂会破坏铁磁态，表明其在电子扰动下稳定性较弱。
• LDA+DMFT方法成功捕捉了VSe2中d电子的巡游-局域双重特性，解决了先前研究中的不一致性。
• 本研究确立了维度降低是实现二维材料中局域磁矩形成及后续磁有序的关键因素。