[论文解读] Systematic study of the electronic structure and the magnetic properties of a few-nm-thick epitaxial (Ni1-xCox)Fe2O4 (x = 0 - 1) layers grown on Al2O3(111)/Si(111) using soft X-ray magnetic circular dichroism: effects of cation distribution

Yuki K. Wakabayashi, Yosuke Nonaka+11 more|arXiv (Cornell University)|Aug 8, 2018

Magnetic properties of thin films参考文献 41被引用 5

一句话总结

本研究利用软X射线磁圆二色性（XMCD）和集团模型计算，研究了在Al2O3(111)/Si(111)衬底上生长的超薄外延（Ni1-xCox）Fe2O4薄膜（1.7–5.2 nm）的电子与磁性性质。在3.5 nm的NiFe2O4薄膜中，由于Ni2+选择性占据八面体位点，实现了较高的反位参数y = 0.91，从而在薄膜中形成强自旋滤波效应，即使磁性死层极小，也能实现向Si的高效自旋注入。

ABSTRACT

We study the electronic structure and the magnetic properties of epitaxial (Ni1-xCox)Fe2O4(111) layers (x = 0 - 1) with thicknesses d = 1.7 - 5.2 nm grown on Al2O3(111)/Si(111) structures, to achieve a high value of inversion parameter y, which is the inverse-to-normal spinel-structure ratio, and hence to obtain good magnetic properties even when the thickness is thin enough for electron tunneling as a spin filter. We revealed the crystallographic (octahedral Oh or tetrahedral Td) sites and the valences of the Fe, Co, and Ni cations using experimental soft X-ray absorption spectroscopy and X-ray magnetic circular dichroism spectra and configuration-interaction cluster-model calculation. In all the (Ni1-xCox)Fe2O4 layers with d = about 4 nm, all Ni cations occupy the Ni2+ (Oh) site, whereas Co cations occupy the three different Co2+ (Oh), Co2+ (Td), and Co3+ (Oh) sites with constant occupancies. According to these features, the occupancy of the Fe3+ (Oh) cations decreases and that of the Fe3+ (Td) cations increases with decreasing x. Consequently, we obtained a systematic increase of y with decreasing x and achieved the highest y value of 0.91 for the NiFe2O4 layer with d = 3.5 nm. From the d dependences of y and magnetization in the d range of 1.7 - 5.2 nm, a magnetically dead layer is present near the NiFe2O4/Al2O3 interface, but its influence on the magnetization was significantly suppressed compared with the case of CoFe2O4 layers reported previously [Y. K. Wakabayasi et al., Phys. Rev. B 96, 104410 (2017)], due to the high site selectivity of the Ni cations. Since our epitaxial NiFe2O4 layer with d = 3.5 nm has a high y values (0.91) and a reasonably large magnetization (180 emu/cc), it is expected to exhibit a strong spin filter effect, which can be used for efficient spin injection into Si.

研究动机与目标

• 在超薄（Ni1-xCox）Fe2O4薄膜中实现高反位参数y，以增强自旋滤波效率。
• 理解这些薄膜中Fe、Co和Ni的阳离子在八面体与四面体位点的分布情况及价态。
• 最小化界面处的磁性死层，以保持薄膜中的磁化强度。
• 将阳离子分布与Si基自旋电子器件中的磁性性质及自旋滤波性能相关联。

提出的方法

• 通过脉冲激光沉积法在Al2O3(111)/Si(111)衬底上生长了外延（Ni1-xCox）Fe2O4薄膜（x = 0–1，厚度d = 1.7–5.2 nm）。
• 利用软X射线吸收谱（XAS）和X射线磁圆二色性（XMCD）探测元素特异的电子结构和磁矩。
• 采用组态相互作用集团模型计算，对Fe、Co和Ni阳离子的氧化态和位点占据进行赋值。
• 通过XMCD和XAS数据推导出反位与正常尖晶石结构的比例，量化反位参数y。
• 测量厚度依赖的磁化强度和y值，以评估界面磁性死层的影响。
• 分析Ni阳离子位点选择性对抑制磁性死层的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 在不同Co含量和厚度的（Ni1-xCox）Fe2O4薄膜中，阳离子分布（位点占据与氧化态）如何变化？
• RQ2 Ni2+位点选择性在最小化NiFe2O4/Al2O3界面磁性死层中起什么作用？
• RQ3 随着Ni含量减少（x减小）和薄膜厚度减小，反位参数y如何演化？
• RQ4 超薄膜的磁化强度在多大程度上与阳离子分布及y值相关？
• RQ5 能否在适合自旋电子器件中电子隧穿的厚度范围内，实现具有高y值和足够磁化强度的NiFe2O4薄膜？

主要发现

• 所有Ni阳离子均占据八面体（Oh）位点，且为Ni2+，具有高选择性，有效抑制了磁性死层。
• Co阳离子占据三种不同位点：Co2+（Oh）、Co2+（Td）和Co3+（Oh），其占据数与x值无关。
• 随着x减小，Fe3+（Oh）占据减少，而Fe3+（Td）占据增加，导致反位参数y系统性上升。
• 在3.5 nm的NiFe2O4薄膜中实现了最高的y值0.91，表明其几乎完全转变为反尖晶石结构。
• 由于Ni的位点选择性，NiFe2O4/Al2O3界面的磁性死层显著抑制，相比CoFe2O4薄膜更为优越。
• 3.5 nm的NiFe2O4薄膜表现出180 emu/cc的高磁化强度，证实其作为Si基自旋电子学中自旋滤波器的适用性。