[论文解读] Temperature-Dependent Chiral-Induced Spin Selectivity Effect: Experiments and Theory

Tapan Kumar Das, Francesco Tassinari+2 more|arXiv (Cornell University)|Aug 18, 2021

Quantum and electron transport phenomena参考文献 49被引用 121

一句话总结

本研究证明，手性诱导自旋选择性（CISS）效应随温度升高而增强，这是由于振动增强了自旋-轨道耦合，从而解决了理论与实验之间长期存在的矛盾。所提出的模型结合了温度依赖的电子-振动相互作用和耗散过程，定量再现了实验测得的自旋极化率与磁阻数据，通过低频振动模式将CISS效应与分子光学活性联系起来。

ABSTRACT

The theoretical explanation for the chiral-induced spin selectivity effect, in which electrons’ passage through a chiral system depends on their spin and the handedness of the system, remains incomplete. Although most experimental work was performed at room temperature, most of the proposed theories did not include vibrations. Here, we present temperature-dependent experiments and a theoretical model that captures all observations and provides spin polarization values that are consistent with the experimental results. The model includes the vibrational contribution to the spin orbit coupling. It highlights the importance of dissipation and the relation between the effect and the optical activity. The model explains the main features related to the chiral-induced spin selectivity effect and provides a new framework for future calculations and experiments.

研究动机与目标

• 为解决理论预测与实验观测之间关于CISS效应的长期矛盾，特别是零温模型无法再现观测到的自旋极化程度的问题。
• 研究温度和分子振动在增强自旋-轨道耦合及在手性体系中实现可观测自旋选择性中的作用。
• 建立一个理论框架，定量解释在α-螺旋、寡肽和双链DNA中观测到的温度依赖性自旋极化增强与非对称磁阻现象。
• 通过将振动对极化率和自旋选择性的影响联系起来，建立CISS效应与分子光学活性之间的关联。

提出的方法

• 构建了一个通过振动模式实现电子-振动耦合的理论模型，其中自旋-轨道耦合通过振动辅助得以增强。
• 模型采用包含自旋依赖跃迁和自旋-轨道耦合项的紧束缚哈密顿量，通过玻色-爱因斯坦分布引入振动激发的贡献。
• 自旋极化率计算公式为 SP = (I_up - I_down)/(I_up + I_down) × 100%，基于不同磁场下温度依赖的I-V曲线得出。
• 通过电子-振动相互作用项考虑耗散和非弹性散射，能量尺度由跃迁积分和自旋-轨道耦合参数调整。
• 利用从分子极化率和振动频率导出的参数，将理论预测与实验数据进行拟合。
• 模型通过自旋选择性与自旋对称性耗散过程之间的竞争，解释了自旋极化率的非单调温度依赖性。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何CISS效应随温度升高而增强，与零温模型的预期相反？
• RQ2 分子振动如何通过增强自旋-轨道耦合，使手性分子中产生可观测的自旋极化？
• RQ3 CISS体系中观测到的非对称磁阻的起源是什么？它与传统磁阻有何不同？
• RQ4 为何零温模型无法再现实验CISS结果的大小与对称性？
• RQ5 CISS效应如何与手性分子的光学活性相关联？

主要发现

• 对于双链DNA和寡肽体系，自旋极化率随温度升高而增加，且在50 K以上显著上升，表明存在热激活机制。
• 模型与实验磁阻数据具有极佳的定量一致性，显示ΔMR随温度线性增加。
• 自旋极化率的峰值出现在约50 K，随后随进一步冷却而下降，并出现轻微恢复，表明存在竞争的自旋选择性与自旋对称性耗散过程。
• 自旋-轨道耦合的增强归因于低频模式（30–40 cm⁻¹，~1 THz）的振动辅助过程，这些过程具有协同性且对分子细节依赖较弱。
• 模型将自旋极化率与分子极化率联系起来，而极化率与光学活性成正比，从而解释了实验中观测到的CISS与光学活性之间的相关性。
• 理论计算证实，CISS体系中I-V曲线和磁阻的对称性与传统自旋电子器件显著不同，验证了模型与实验观测的一致性。