[论文解读] Theory of electric field induced one-magnon resonance in cycloidal spin magnets

Shin Miyahara, Nobuo Furukawa|ArXiv.org|Nov 25, 2008

Magnetic properties of thin films被引用 11

一句话总结

本文提出了一种在螺旋自旋磁体中由电场诱导单磁振子共振的新型机制，表明对称的自旋依赖极化项 $\vec{P}_S \propto \vec{S}_i \cdot \vec{S}_j$ 使得光的电场分量能够驱动多铁锰氧化物（如 TbMnO₃ 和 DyMnO₃）中的单磁振子激发。关键结果是，由于基态的对称性破缺，$E\|a$ 极化选择性地诱导单磁振子吸收，从而解释了尽管先前模型存在冲突的选择规则，实验观测到的主导太赫兹吸收峰仍占主导的原因。

ABSTRACT

We propose a new mechanism to induce a novel one-magnon excitation by the electric component of light in cycloidal spin states, i.e. so called electromagnon process. We calculated optical spectra in the cycloidal spin structures as observed in multiferroic perovskite manganites RMnO3 where novel magnetic excitations induced by oscillating electric fields are observed. When symmetric spin-dependent electric polarizations are introduced, we have light absorptions at terahertz frequencies with one- and two-magnon excitations driven by the electric component of light. Our results show that some parts of optical spectra observed experimentally at terahertz frequencies are one-magnon excitation absorptions.

研究动机与目标

• 解决长期以来观测到的 $E\|a$ 太赫兹吸收与自旋电流模型预测的 $E\perp P$ 选择规则之间在多铁性 R MnO₃ 中的矛盾。
• 识别一种新机制，使非共线海森伯系统在对称性破缺下可通过电场实现单磁振子激发。
• 解释在 R MnO₃ 中不同 R 离子及磁场诱导相变下 $E\|a$ 吸收持续占主导的原因。
• 阐明对称自旋依赖极化 $\vec{P}_S \propto \vec{S}_i \cdot \vec{S}_j$ 在实现电偶极允许的单磁振子跃迁中的作用。

提出的方法

• 基于线性自旋波理论的理论框架，自旋哈密顿量包含 $H = H_0 - \vec{E} \cdot \vec{P}$，其中 $\vec{P}$ 包含对称自旋依赖极化 $\vec{P}_S \propto \vec{S}_i \cdot \vec{S}_j$。
• 利用 Mn-O-Mn 键的微观理论确定 $\vec{\Pi}_{ij}$ 的方向，从而定义晶体结构中 $\vec{P}_S$ 的对称性。
• 通过基态与单磁振子态之间的矩阵元计算光学电导率和介电函数 $\text{Im}[\epsilon\mu]$，该计算得益于螺旋基态中的对称性破缺。
• 将理论谱与 DyMnO₃ 和 TbMnO₃ 在不同 $J_2/|J_1|$ 比值和各向异性参数下的实验太赫兹吸收数据进行比较。
• 引入易轴各向异性项 $-D_b \sum (S^b)^2$ 以检验其对自旋波色散和吸收强度的影响。
• 分析在螺旋相和共线相中的选择规则，假设后者为近简并的 $ab$ 和 $bc$ 螺旋面的叠加。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何在 R MnO₃ 中观测到的太赫兹吸收以 $E\|a$ 为主导，尽管自旋电流模型预测应为 $E\perp P$ 选择规则？
• RQ2 在非共线海森伯系统中，是否可通过对称自旋极化由电场诱导单磁振子激发？
• RQ3 对称自旋依赖极化 $\vec{P}_S \propto \vec{S}_i \cdot \vec{S}_j$ 在实现电偶极允许的单磁振子跃迁中起何作用？
• RQ4 为何当外加磁场使电极化方向从 $P\|c$ 翻转至 $P\|a$ 时，实验吸收峰仍保持强烈？
• RQ5 该单磁振子吸收机制能否解释 R MnO₃ 中约 2 meV 处的低能峰及约 5–8 meV 处的宽峰？

主要发现

• 光的电场分量通过自旋依赖的对称极化 $\vec{P}_S \propto \vec{S}_i \cdot \vec{S}_j$ 诱导单磁振子激发，该项破坏自旋旋转对称性，使与单磁振子态的矩阵元非零。
• 由于晶体结构和 $\vec{P}_S$ 的方向，仅 $E\|a$ 极化允许单磁振子吸收，从而解释了实验观测中主导的 $E\|a$ 响应。
• TbMnO₃ 中 $J_2/|J_1| = 0.8$ 和 DyMnO₃ 中 $J_2/|J_1| = 1.2$ 的理论谱在太赫兹波段定量再现了实验介电函数 Im[εμ]。
• 即使在高温共线相中，若将该相视为近简并的 $ab$ 和 $bc$ 螺旋面的叠加，单磁振子吸收仍可发生，与实验观测一致。
• 各向异性项如 $-D_b \sum (S^b)^2$ 仅产生微弱的卫星峰，即使在强各向异性下（$D_b/|J_1| = 0.6$）也无法解释主要实验吸收峰。
• 该机制解释了在不同 R 离子及磁场诱导相变下 $E\|a$ 选择规则的持续存在，解决了长期存在的实验难题。