[论文解读] Theory of magnetoresistance based on variable-range hopping in the presence of Hubbard interaction and spin-dynamics

M. Wohlgenannt|arXiv (Cornell University)|Sep 22, 2006

Magneto-Optical Properties and Applications被引用 4

一句话总结

本文提出了一种基于无序有机半导体中可变范围跳跃的有机磁阻（OMAR）理论，其中库珀相互作用和由超精细相互作用驱动的自旋动力学导致在低场下产生指数级增大的正磁阻。该模型解释了OMAR的场依赖性和弱温度依赖性，并进一步提出：在双占据位点形成双极化子可解释在特定条件下实验观测到的负磁阻。

ABSTRACT

We develop a theory of magnetoresistance based on variable-range hopping. An exponentially large, low-field and necessarily positive magnetoresistance effect is predicted in the presence of Hubbard interaction and spin-dynamics under certain conditions. The theory was developed with the recently discovered organic magnetoresistance in mind. To account for the experimental observation that the organic magnetoresistance effect can also be negative, we tentatively amend the theory with a mechanism of bipolaron formation.

研究动机与目标

• 解释最近在有机发光二极管（OLEDs）中发现的有机磁阻（OMAR）效应的起源，该效应表现出大范围、低场且弱温度依赖的电阻变化。
• 解释实验观测结果：OMAR与磁场方向无关，并遵循特征性的 B²/(B² + B₀²) 场依赖关系，其中 B₀ ≈ 5 mT。
• 通过提出一种推测性机制（涉及双极化子形成）来调和核心模型预测的正磁阻与实验中某些材料观测到的负磁阻之间的矛盾。
• 建立一个理论框架，将电子关联效应（库珀相互作用）与自旋动力学联系起来，以解释无序有机半导体中观测到的输运异常。

提出的方法

• 该理论基于无序系统中局域态的可变范围跳跃导电机制，其中电子输运受可跳跃目标位点密度的支配。
• 该模型通过哈密顿量引入库珀相互作用（U），以区分未占据态（UO）、单占据态（SO）和双占据态（DO），其中SO态携带自由自旋。
• 自旋动力学通过超精细相互作用诱导的自旋翻转来建模，该过程在外加磁场下被抑制，从而减少可利用的跳跃路径数量。
• 磁阻的产生源于磁场抑制了自旋翻转，从而减少了DO态的占据，使跳跃仅限于反平行自旋的SO态，导致电阻指数级增加。
• 该理论使用了改进的莫特可变范围跳跃定律，用有效能量尺度 ξeF/k 替代温度 T，以考虑OLED中高电场的影响。
• 一个推测性扩展引入了在DO位点形成双极化子的机制：磁场抑制DO位点的占据会减少双极化子的形成，从而导致负磁阻。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何有机磁阻表现出大范围、正向、低场响应，且与磁场方向无关，同时具有弱温度依赖性？
• RQ2 电子-电子相互作用（库珀U）和自旋动力学——特别是超精细诱导的自旋翻转——如何共同导致无序有机半导体中观测到的磁阻？
• RQ3 为何磁阻的场依赖关系可用 B²/(B² + B₀²) 形式良好拟合，且 B₀ ≈ 5 mT，这与自旋翻转动力学有何关联？
• RQ4 在核心模型仅预测正磁阻的前提下，何种机制可解释某些有机材料中实验观测到的负磁阻？
• RQ5 电场、局域长度与自旋动力学之间的相互作用如何影响磁阻的大小和场依赖性？

主要发现

• 该模型预测在存在库珀相互作用和自旋动力学时，磁阻呈指数级大幅增加，其机制源于磁场抑制自旋翻转，而自旋翻转原本可促进从SO态到DO态的跳跃。
• 磁阻遵循经验形式 ΔR/R ∝ B²/(B² + B₀²)，与实验观测一致，其中 B₀ ≈ 5 mT 源于自旋翻转速率与磁场强度的平衡。
• 该理论解释了OMAR的弱温度依赖性，因为该效应主要由自旋翻转动力学主导而非热激活，且在室温下仍具有鲁棒性。
• 该模型预测磁阻随电场增加而减小，因为电场取代了温度在有效能量尺度中的作用，与实验中观测到的场依赖性MR抑制一致。
• 提出一种推测性机制：在DO位点形成双极化子，可解释负磁阻——磁场抑制DO位点占据会减少双极化子形成，从而提升电导率并导致负磁阻。
• 利用 U ≈ 0.1 eV、EC ≈ 0.1 eV 和 α ≈ 10 的估算值，在 B = 10 mT 时 ΔR/R ≈ 10%，与实验观测的OMAR值在数量级上一致。