[论文解读] `Tight Binding' methods in quantum transport through molecules and small devices: From the coherent to the decoherent description

Horacio M. Pastawski, Ernesto Medina|ArXiv.org|Mar 9, 2001

Quantum and electron transport phenomena被引用 41

一句话总结

本文提出了一种结合截断技术与先进格林函数的紧束缚框架，用于模拟分子和纳米尺度器件中的量子输运，涵盖从相干到退相干的各个 regime。该方法将 Landauer 形式化扩展至描述共振隧穿、金属-绝缘体转变以及时间依赖输运，关键结果包括基于 D'Amato-Pastawski 模型的隧穿时间与退相干效应分析。

ABSTRACT

We discuss the steady-state electronic transport in solid-state and molecular devices in the quantum regime. The decimation technique allows a comprehensive description of the electronic structure. Such a method is used, in conjunction with the generalizations of Landauer's tunneling formalism, to describe a wide range of transport regimes. We analize mesoscopic and semiclassical metallic transport, the metal-insulator transition, and the resonant tunneling regime. The effects of decoherence on transport is discussed in terms of the D'Amato-Pastawski model. A brief presentation of the time dependent phenomena is also included.

研究动机与目标

• 开发有限分子和固态器件中电子输运的全面量子力学描述。
• 将 Landauer 形式化扩展至包含非平衡、非微扰及时间依赖输运现象。
• 分析量子相干性与退相干性在输运中的作用，尤其关注共振隧穿与无序系统中的表现。
• 利用 D'Amato-Pastawski 模型，模拟电子-电子相互作用与环境耦合对电导的影响。
• 为使用紧束缚与格林函数技术研究介观物理的科研人员提供实用且自包含的方法指南。

提出的方法

• 采用截断技术系统性地简化电子哈密顿量，并提取有效低能模型。
• 应用广义 Landauer 形式化与非平衡格林函数（NEGF）计算透射概率。
• 使用先进与滞后格林函数 $ G^{R,A} $ 描述单粒子传播子与电导。
• 引入基于频率依赖透射 $ T_{f,i}( uarepsilon,\omega) $ 的时间依赖 Landauer 公式的推广形式。
• 从格林函数的能量导数推导传播时间 $ \tau_P $，以建模瞬态动力学。
• 通过 D'Amato-Pastawski 模型引入退相干效应，将透射修正为 $ T_{f,i}(\varepsilon,\omega) \simeq T_{f,i}(\varepsilon)/(1 - i\omega\tau_P) $。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何系统性地应用紧束缚方法来模拟有限分子与介观系统中的量子输运？
• RQ2 量子相干性在纳米尺度器件中共振隧穿与金属-绝缘体转变中的作用是什么？
• RQ3 时间依赖输运现象如何从非平衡格林函数形式化中自然涌现？
• RQ4 隧穿时间在相干与非相干输运区域中的物理解释与定量值是什么？
• RQ5 通过 D'Amato-Pastawski 方法建模的退相干如何影响小型器件中的电导与透射？

主要发现

• 截断方法能够系统性地推导有效哈密顿量，并准确描述有限体系中的电子结构。
• 结合 NEGF 的广义 Landauer 形式化可计算广泛范围内的电导，包括共振隧穿与金属-绝缘体转变。
• 隧穿时间 $ \tau_P $ 推导为 $ \tau_P = -\frac{i\hbar}{2} \frac{\partial}{\partial\varepsilon} \ln\left( \frac{G_{f,i}^R(\varepsilon)}{G_{i,f}^A(\varepsilon)} \right) $，在弹道金属中为 $ \tau_P = |\mathbf{r}_f - \mathbf{r}_i|/v_\varepsilon $，在扩散金属中为 $ \tau_P = |\mathbf{r}_f - \mathbf{r}_i|^2/(2D_\varepsilon) $。
• 对于双势垒共振隧穿，$ \tau_P = \hbar / (2(\Gamma^L + \Gamma^R)) $，可解释频率依赖导纳 $ \mathsf{G}(\omega) = \mathsf{G}(0)/(1 - i\omega\tau_P) $，与实验结果一致。
• 该模型预测在高势垒中出现超光速隧穿时间，尽管在非相对论量子力学框架内，这凸显了量子传播的非经典本质。
• D'Amato-Pastawski 模型成功引入退相干效应，通过引入频率依赖相移修正透射函数，与共振隧穿器件的实验观测一致。