[论文解读] Towards an Autonomous Efficient Materials Discovery Framework: An Example of Optimal Experiment Design Under Model Uncertainty

Anjana Talapatra, Shahin Boluki+4 more|arXiv (Cornell University)|Mar 14, 2018

Machine Learning in Materials Science被引用 8

一句话总结

本文提出了一种自主材料发现框架，通过将贝叶斯优化与贝叶斯模型平均相结合，在资源受限和模型不确定性条件下高效探索材料空间。通过自适应地学习最优实验区域和最具信息量的模型，该框架显著降低了计算成本，加速了MAX相三元碳化物/氮化物体系的发现。

ABSTRACT

The accelerated exploration of the materials space in order to identify configurations with optimal properties is an ongoing challenge. Current paradigms are typically centered around the idea of performing this exploration through high-throughput experimentation/computation. Such approaches, however, do not account fo the always present constraints in resources available. Recently, this problem has been addressed by framing materials discovery as an optimal experiment design. This work augments earlier efforts by putting forward a framework that efficiently explores the materials design space not only accounting for resource constraints but also incorporating the notion of model uncertainty. The resulting approach combines Bayesian Model Averaging within Bayesian Optimization in order to realize a system capable of autonomously and adaptively learning not only the most promising regions in the materials space but also the models that most efficiently guide such exploration. The framework is demonstrated by efficiently exploring the MAX ternary carbide/nitride space through Density Functional Theory (DFT) calculations.

研究动机与目标

• 为应对资源受限的材料发现挑战，通过将模型不确定性整合到实验设计中。
• 开发一种自主系统，自适应地学习具有前景的材料区域和最具信息量的模型，以指导探索。
• 减少为识别最优材料构型所必需的昂贵DFT计算次数。
• 展示该框架在探索MAX三元碳化物/氮化物材料空间方面的效率。

提出的方法

• 该框架采用贝叶斯优化，基于期望改进准则指导序列实验选择。
• 通过结合多个候选模型的预测结果，使用贝叶斯模型平均来处理模型不确定性。
• 获取函数中纳入了模型选择的不确定性，确保在模型不完美时仍能实现稳健探索。
• 系统通过贝叶斯推断，迭代更新对材料性质和模型权重的信念。
• 通过根据后验概率加权模型预测，动态平衡探索与利用。
• 该方法应用于MAX相材料空间，以DFT计算作为底层计算引擎。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何有效将模型不确定性整合到材料发现的实验设计中？
• RQ2 模型不确定性对自主材料搜索的效率和鲁棒性有何影响？
• RQ3 在模型模糊性存在的情况下，贝叶斯模型平均能否提升贝叶斯优化在材料发现中的收敛性？
• RQ4 与标准方法相比，该框架如何减少所需的DFT计算次数？
• RQ5 该框架在多大程度上能自主识别最具信息量的模型和材料区域？

主要发现

• 该框架通过在模型不确定性下智能平衡探索与利用，显著减少了所需的DFT计算次数。
• 贝叶斯模型平均通过避免对任一单一模型的过度依赖，提升了鲁棒性。
• 该系统以高置信度自主识别出MAX相材料空间中最具前景的区域。
• 将模型不确定性整合后，相比假设模型已知的方法，实现了更高效、更可靠的发现过程。
• 该方法在三元碳化物/氮化物体系中实现了向最优材料构型的更快收敛。