[论文解读] Towards Fully Converged GW Calculations for Large Systems

Weiwei Gao, Weiyi Xia+2 more|arXiv (Cornell University)|Jan 25, 2016

Advanced Chemical Physics Studies参考文献 37被引用 34

一句话总结

本文提出一种计算效率高的方法，通过使用稀疏数值积分近似高能导带贡献，加速大规模体系的完全收敛GW计算，使256原子MgO超胞的计算速度最高提升100倍，且准粒子带隙的误差仅为±0.03 eV。该方法利用高能区类自由电子气的态密度特性，将昂贵的能带求和替换为高效积分，从而实现对复杂材料激发态性质的精确且可扩展的预测。

ABSTRACT

Although the GW approximation is recognized as one of the most accurate theories for predicting materials excited states properties, scaling up conventional GW calculations for large systems remains a major challenge. We present a powerful and simple-to-implement method that can drastically accelerate fully converged GW calculations for large systems. We demonstrate the performance of this new method by calculating the quasiparticle band gap of MgO supercells. A speed-up factor of nearly two orders of magnitude is achieved for a system contaning 256 atoms (1024 velence electrons) with a negligibly small numerical error of $\pm 0.03$ eV.

研究动机与目标

• 为解决由于计算成本过高和收敛困难，传统GW计算在扩展至大体系时的可扩展性挑战。
• 在无需先前收敛测试的前提下，实现对具有局域态或大原胞的大体系的完全收敛GW计算。
• 开发一种高效且易于集成到现有GW软件包中的方法。
• 以极小的数值误差，准确预测MgO等大氧化物的准粒子带隙和介电性质。
• 证明即使在超过200个原子的体系中，也能实现高速收敛且不损失精度。

提出的方法

• 该方法用稀疏能量网格上的数值积分替代GW计算中对高能导带的完整求和，利用高能区类自由电子气的态密度特性。
• 采用广义等离子体极点（GPP）模型将静态介电函数扩展至有限频率，实现自能和介电函数的高效计算。
• 该方法在G0W0近似下实现，并集成于修改版的BerkeleyGW软件包中，保持与标准GW工作流程的兼容性。
• 将介电函数和自能计算重新表述为基于能量网格的积分，而非逐能带求和，显著降低计算成本。
• 该方法具有通用性，可扩展至自洽GW和非等离子体极点模型，尽管此处以HL-GPP模型为例进行演示。
• 通过受控积分确保数值精度在不同体系尺寸下保持一致，避免了对大量收敛测试的依赖。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在不牺牲精度的前提下加速大体系的GW计算？
• RQ2 能否使GW计算的收敛行为在不同体系尺寸下稳定且可预测？
• RQ3 能否用高效数值积分替代完整的导带求和，同时保持物理精度？
• RQ4 该方法能否在现有GW代码中实现，且修改量极小？
• RQ5 该方法在大体系中能否同时保持带隙和其他性质（如介电常数）的精度？

主要发现

• 256原子MgO超胞（1,024个价电子）的计算速度提升超过80倍，预测的准粒子带隙误差仅为±0.03 eV。
• 该方法使原本因内存和时间限制而无法实现的完全收敛GW计算成为可能，适用于如256原子MgO等大体系。
• 宏观介电常数ε∞在64至256原子体系中均被高精度重现（3.011–3.012），与16原子体系的常规方法结果一致。
• 该方法在不同体系尺寸下保持一致的精度，且随着体系增大性能无下降，表明其具备良好的可扩展性。
• 该方法在保持数值精度的同时实现近两个数量级的速度提升，证明其在材料筛选与设计中的实际应用价值。
• 该方法具有鲁棒性和通用性，可适用于多种GW计算级别，无需重写代码，便于在现有软件中广泛采用。