[论文解读] Towards quantum-centric simulations of extended molecules: sample-based quantum diagonalization enhanced with density matrix embedding theory

Akhil Shajan, Danil Kaliakin+10 more|arXiv (Cornell University)|Nov 15, 2024

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies被引用 4

一句话总结

本论文首次将基于样本的量子对角化（SQD）与密度矩阵嵌入理论（DMET）相结合，实现了对扩展分子的量子中心模拟。通过在DMET的活性区域中使用SQD作为求解器，作者成功在IBM Cleveland量子处理器上计算了18个氢原子环和环己烷构象异构体的基态能量，将完整分子的41-和89量子比特问题简化为可处理的27-和32量子比特模拟，结果与经典参考数据一致。

ABSTRACT

Computing ground-state properties of molecules is a promising application for quantum computers operating in concert with classical high-performance computing resources. Quantum embedding methods are a family of algorithms particularly suited to these computational platforms: they combine high-level calculations on active regions of a molecule with low-level calculations on the surrounding environment, thereby avoiding expensive high-level full-molecule calculations and allowing to distribute computational cost across multiple and heterogeneous computing units. Here, we present the first density matrix embedding theory (DMET) simulations performed in combination with the sample-based quantum diagonalization (SQD) method. We employ the DMET-SQD formalism to compute the ground-state energy of a ring of 18 hydrogen atoms, and the relative energies of the chair, half-chair, twist-boat, and boat conformers of cyclohexane. The full-molecule 41- and 89-qubit simulations are decomposed into 27- and 32-qubit active-region simulations, that we carry out on the ibm_cleveland device, obtaining results in agreement with reference classical methods. Our DMET-SQD calculations mark a tangible progress in the size of active regions that can be accurately tackled by near-term quantum computers, and are an early demonstration of the potential for quantum-centric simulations to accurately treat the electronic structure of large molecules, with the ultimate goal of tackling systems such as peptides and proteins.

研究动机与目标

• 通过结合量子嵌入与先进量子算法，实现利用近期量子计算机对大分子进行精确且可扩展的模拟。
• 克服当前含噪声中等规模量子（NISQ）设备在模拟扩展分子体系时的量子比特与电路深度限制。
• 通过在DMET框架内集成SQD作为高精度求解器，证明量子中心模拟的可行性。
• 在具有强电子关联性和构象敏感性的基准体系（如氢环和环己烷）上验证DMET-SQD方法的有效性。
• 通过利用经典高性能计算（HPC）进行预处理和后处理，同时将高阶关联计算卸载至量子处理器，从而降低计算成本并提高精度。

提出的方法

• 采用密度矩阵嵌入理论（DMET）将大分子分解为活性区域和环境区域，对活性区域使用高阶量子方法处理。
• 使用基于样本的量子对角化（SQD）作为活性区域哈密顿量的求解器，实现在NISQ设备上高效计算基态能量。
• 在IBM Cleveland量子处理器上执行SQD，通过采样计算基态来构建近似多体波函数。
• 结合经典高性能计算（HPC）资源，用于平均场初始猜测、哈密顿量构建以及测量结果的后处理。
• 应用S-CORE（通过经典特征值求解器实现子空间对角化）从采样构型中提取基态，确保对噪声的鲁棒性。
• 通过DMET的自洽反馈回路，将多个子系统的计算结果组合，重建完整的分子电子结构。

实验结果

研究问题

• RQ1 SQD能否作为DMET中求解器，在近期量子硬件上有效模拟大分子体系？
• RQ2 与完整体系方法相比，DMET-SQD框架在模拟扩展分子时，能在多大程度上减少对量子比特和电路深度的需求？
• RQ3 DMET-SQD在模拟具有强电子关联性和构象能垒差异的体系时，其精度如何与经典参考结果保持一致？
• RQ4 体系大小和电子关联性对分子模拟中SQD波函数的稀疏性与结构有何影响？
• RQ5 DMET-SQD框架能否处理环己烷等化学相关体系的构象异构体，其中能量差异源于微妙的多体相互作用？

主要发现

• DMET-SQD方法成功计算了18个氢原子环的基态能量，结果与经典参考数据高度一致。
• 对于环己烷，该方法准确再现了椅式、半椅式、扭船式和船式构象的相对能量，验证了其捕捉细微构象能垒差异的能力。
• 完整分子模拟原本需要41和89个量子比特，经分解后分别简化为27和32个量子比特的活性区域模拟，成功在IBM Cleveland设备上运行。
• SQD波函数表现出受控的稀疏性，其中d′（|cm|² ≥ 1e−5的组态数）随氢环中键长的增加而上升，且在环己烷的反应坐标上也呈现类似趋势。
• SQD的应用增强了对噪声的鲁棒性并提升了精度，相比以往基于VQE的方法，使可处理的活性区域规模更大。
• 结果表明，通过将量子处理器与经典HPC结合，采用混合工作流，为实现大生物分子的量子中心模拟提供了可行路径。