[论文解读] Tunability of the topological nodal-line semimetal phase in ZrSiX-type materials

M. Mofazzel Hosen, Klauss Dimitri+12 more|arXiv (Cornell University)|Dec 21, 2016

Intermetallics and Advanced Alloy Properties被引用 11

一句话总结

本研究证明，通过改变硫属元素，可以连续调控ZrSiX（X = S, Se, Te）中的拓扑节点线半金属相，从而增强自旋-轨道耦合（SOC）强度。利用角分辨光电子能谱（ARPES）和第一性原理计算，作者发现ZrSiTe中从节点线半金属相向无节点、带隙的相转变，沿M–Γ–M方向打开60 meV的能隙，证实了该材料家族中SOC驱动的拓扑可调性。

ABSTRACT

The discovery of a topological nodal-line (TNL) semimetal phase in ZrSiS has invigorated the study of other members of this family. Here, we present a comparative electronic structure study of ZrSiX (where X = S, Se, Te) using angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) and first-principles calculations. Our ARPES studies show that the overall electronic structure of ZrSiX materials comprises of the diamond-shaped Fermi pocket, the nearly elliptical-shaped Fermi pocket, and a small electron pocket encircling the zone center ($Γ$) point, the M point, and the X point of the Brillouin zone, respectively. We also observe a small Fermi surface pocket along the M-$Γ$-M direction in ZrSiTe, which is absent in both ZrSiS and ZrSiSe. Furthermore, our theoretical studies show a transition from nodal-line to nodeless gapped phase by tuning the chalcogenide from S to Te in these material systems. Our findings provide direct evidence for the tunability of the TNL phase in ZrSiX material systems by adjusting the spin-orbit coupling (SOC) strength via the X anion.

研究动机与目标

• 研究ZrSiX（X = S, Se, Te）材料中的电子结构和拓扑相稳定性。
• 确定由硫属元素调控的自旋-轨道耦合（SOC）强度如何影响节点线半金属相。
• 识别该材料家族中拓扑相变的实验与理论特征。
• 探讨非共轭对称性和载流子补偿在保护拓扑态中的作用。
• 建立一个系统性平台，通过化学替代实现对拓扑半金属相的调控。

提出的方法

• 对ZrSiS、ZrSiSe和ZrSiTe的单晶进行角分辨光电子能谱（ARPES）测量，以绘制其电子能带结构和费米面。
• 采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，计算能带结构并分析自旋-轨道耦合（SOC）对节点线形成和能隙打开的影响。
• 将实验ARPES数据与理论能带结构进行对比，验证节点线和费米面口袋的存在及其演化。
• 分析核心能级谱学和电阻率测量结果，以确认样品的化学计量比和电子输运行为。
• 利用对称性分析和非共轭对称性保护机制，解释X点附近狄拉克锥的鲁棒性。
• 评估ZrSiS、ZrSiSe和ZrSiTe中化学势的偏移和载流子补偿，以解释磁电输运响应的差异。

实验结果

研究问题

• RQ1 随着硫属元素原子序数的增加，ZrSiX（X = S, Se, Te）的电子结构如何演化？
• RQ2 自旋-轨道耦合（SOC）在驱动ZrSiX材料中从拓扑节点线半金属向无节点、带隙相转变的过程中起什么作用？
• RQ3 为何ZrSiTe在M–Γ–M方向表现出一个ZrSiS和ZrSiSe中所没有的额外空穴型费米面口袋？
• RQ4 非共轭对称性和载流子补偿如何影响拓扑节点线的稳定性和可观测性？
• RQ5 能否通过化学替代在ZrSiX家族中连续调控节点线半金属相？

主要发现

• ARPES测量显示，在ZrSiTe中沿M–Γ–M方向存在一个微小的空穴型费米面口袋，而在ZrSiS和ZrSiSe中则不存在。
• 第一性原理计算表明，在ZrSiTe的M–Γ–M节点线上打开60 meV的能隙，而ZrSiS和ZrSiSe几乎保持无能隙。
• 随着硫属元素从S变为Te，节点线半金属相转变为无节点的带隙半金属相，该转变由自旋-轨道耦合强度的增强所驱动。
• 尽管自旋-轨道耦合强度增加，X点附近的狄拉克锥在所有三种材料中均保持鲁棒且无能隙，其稳定性由非共轭对称性保护。
• ZrSiS和ZrSiSe为近似化学计量补偿的半金属，其化学势位于节点线附近；而ZrSiTe表现出化学势偏移，有利于空穴主导的输运行为。
• ZrSiTe中未观察到手性异常效应，归因于预先存在的能隙，该能隙抑制了在更高对称性、补偿性更强的体系中观测到的磁场诱导输运异常。