[论文解读] Tunable spin states in two-dimensional magnet CrI3

Fawei Zheng, Jize Zhao+5 more|arXiv (Cornell University)|Sep 16, 2017

2D Materials and Applications被引用 8

一句话总结

本研究证明，应变和电荷掺杂可调控二维CrI3的磁态，实现铁磁（FM）与反铁磁（AFM）相之间的转变，并实现自旋取向从垂直方向到平面内的切换。通过采用包含自旋-轨道耦合的从头算密度泛函理论（DFT），发现拉伸应变可诱导平面内铁磁相，而电子掺杂则显著移动相边界，为二维磁体中的自旋电子学控制提供了稳健路径。

ABSTRACT

The recent discovery of ferromagnetic single-layer CrI3 creates ample opportunities for studying fundamental properties of atomically-thin magnets. By using first-principles calculations and model analysis, we show that a lateral strain and/or charge doping can have unexpected effects on the magnetic properties of CrI3. In particular, strain tunes the magnetic order and anisotropy: (1) a compressive strain leads to a phase transition from a ferromagnetic insulator to an antiferromagnetic insulator, while (2) a tensile strain can flip the magnetic orientation from off-plane to in-plane. Interestingly, we find that the phase boundary for the first transition is insensitive to charge doping, whereas that of the second one can be significantly modulated by electron doping.

研究动机与目标

• 研究应变和电荷掺杂对单层CrI3磁性的影响。
• 通过分析自旋-轨道耦合效应，解决Mermin-Wagner定理与CrI3中观测到的有限温度铁磁性之间的明显矛盾。
• 确立应变和电荷掺杂作为调控二维磁体自旋态的有效且实验可行的方法。
• 构建一个模型哈密顿量，以解释观测到的相变及其对应变和掺杂的依赖性。
• 提供在外部扰动下CrI3中磁序与各向异性的综合相图。

提出的方法

• 使用VASP软件中的PBE-GGA泛函和PAW方法，结合自旋-轨道耦合（SOC）的从头算密度泛函理论（DFT）计算。
• 结构弛豫时力低于0.01 eV/Å，并通过声子色散关系检查确认结构稳定性。
• 采用Wannier函数技术（Wannier90）精确分析态密度与电子结构。
• 采用15 Å真空间距的超胞模型，以避免层间相互作用。
• 基于海森堡交换相互作用（包括第一、第二近邻项）构建模型哈密顿量，以解释相变行为。
• 采用簇平均场分析方法，结合自洽的自旋期望值，以验证DFT结果与相边界。

实验结果

研究问题

• RQ1 单轴应变如何影响单层CrI3的磁序与各向异性？
• RQ2 电荷掺杂能否调节平面内与垂直方向铁磁态之间的磁相边界？
• RQ3 自旋-轨道耦合在稳定CrI3中有限温度铁磁性方面起到何种作用，尽管存在Mermin-Wagner定理的限制？
• RQ4 第一与第二近邻交换相互作用如何主导观测到的相变行为？
• RQ5 相边界在电子或空穴掺杂下具有多大程度的鲁棒性？

主要发现

• 压缩应变可诱导从铁磁绝缘体（FM-I）到反铁磁绝缘体（AFM-I）的相变，且该相变边界对电荷掺杂不敏感。
• 拉伸应变可引起自旋取向从垂直方向切换至平面内铁磁排列，其机制源于第二近邻各向异性交换相互作用的符号改变。
• 电子掺杂显著移动平面内/垂直方向铁磁相边界，在0.06 e/Cr时穿过7 Å的晶格常数，而空穴掺杂的影响则微弱得多。
• 本征CrI3的磁各向异性能为0.7 meV/Cr，表明其具有微弱的垂直易轴特性。
• CrI3的二维杨氏模量为28 N/m，表明其极为柔软，对机械应变高度敏感，具有高达6%的应变调制潜力。
• 经簇平均场分析验证的模型哈密顿量能准确复现DFT的相边界，证实FM-AFM相变由第一近邻交换相互作用驱动，而平面内/垂直方向相变则由第二近邻各向异性主导。