[论文解读] Tuning the van Hove singularities in AV$_{3}$Sb$_{5}$ (A = K, Rb, Cs) via pressure and doping

Harrison LaBollita, Antía S. Botana|arXiv (Cornell University)|Aug 10, 2021

Topological Materials and Phenomena被引用 8

一句话总结

本研究通过从头算计算表明，压力和空穴掺杂可调节 AV₃Sb₅（A = K, Rb, Cs）中范霍夫奇点（vHss）相对于费米能级的位置。压力使 vHss 远离费米能级，而空穴掺杂则使其更接近费米能级，其中轨道选择性掺杂效应凸显了 Sb-5p 轨道在这些凯库勒金属中电子不稳定性中的关键作用。

ABSTRACT

We investigate the electronic structure of the new family of kagome metals AV$_{3}$Sb$_{5}$ (A = K, Rb, Cs) using first-principles calculations. We analyze systematically the evolution of the van Hove singularities (vHss) across the entire family upon applied pressure and hole doping, specifically focusing on the two vHss closer to the Fermi energy. With pressure, these two saddle points shift away from the Fermi level. At the same time, the Fermi surface undergoes a large reconstruction with respect to the Sb bands while the V bands remain largely unchanged, pointing to the relevant role of the Sb atoms in the electronic structure of these materials. Upon hole doping, we find the opposite trend, where the saddle points move closer to the Fermi level for increasing dopings. All in all, we show how pressure and doping are indeed two mechanisms that can be used to tune the location of the two vHss closer to the Fermi level and can be exploited to tune different Fermi surface instabilities and associated orders.

研究动机与目标

• 研究外部压力和空穴掺杂如何调节 AV₃Sb₅（A = K, Rb, Cs）凯库勒金属的电子结构。
• 理解 Sb 和 V 能带在费米面重构及范霍夫奇点（vHs）演化中的作用。
• 阐明压力与空穴掺杂对 vHss 靠近费米能级的对比效应。
• 探索轨道选择性掺杂效应及其对费米面不稳定性（如电荷密度波和超导性）的含义。
• 对 A = K, Rb, Cs 系列进行系统比较，识别电子可调性的趋势。

提出的方法

• 采用包含自旋-轨道耦合和 DFT+U 修正的密度泛函理论（DFT），以实现精确的电子结构计算。
• 应用虚拟晶体近似（VCA）通过用 A−x 替代 A 阳离子来模拟空穴掺杂，以模拟不同空穴浓度。
• 追踪在压力和掺杂条件下，距费米能级最近的两个 vHss（vHs1 和 vHs2）的能量位置。
• 通过能带结构和态密度（DOS）分析评估轨道特征和电子重构，特别关注 Sb-5p 和 V-d 轨道。
• 利用压力依赖性计算，通过晶胞体积压缩来模拟静水压力效应。
• 在 A = K, Rb, 和 Cs 之间进行比较，以识别电子响应中的趋势和差异。

实验结果

研究问题

• RQ1 施加压力如何影响 AV₃Sb₅ 中距费米能级最近的两个范霍夫奇点（vHss）的位置？
• RQ2 通过虚拟晶体近似建模的空穴掺杂如何改变 AV₃Sb₅ 中 vHss 的能量位置？
• RQ3 vHss 的轨道特征是什么？掺杂如何选择性地填充特定能带？
• RQ4 在压力和掺杂条件下，Sb 和 V 能带在费米面重构中如何不同地贡献？
• RQ5 K、Rb 和 Cs 变体的 AV₃Sb₅ 之间的电子响应在多大程度上存在差异？

主要发现

• 在压力作用下，两个 vHss（vHs1 和 vHs2）以线性方式远离费米能级，费米面经历显著重构，主要涉及 Sb-5p 轨道。
• V 能带在压力下基本保持不变，表明 Sb-5p 轨道是观察到的费米面重构的主要贡献者。
• 空穴掺杂使 vHss 更接近费米能级，与压力效应相反，证实掺杂是调节 vHs 靠近费米能级的有效手段。
• 掺杂具有轨道选择性：vHs1（具有 dₓ²⁻ʸ²、d_z²、d_xy 特征）的位移比 vHs2 更显著，且 Sb_in-p_z 轨道是主要的掺杂通道。
• 在 Cs 化合物中，当掺杂量 x = 0.3 时，vHs1 跨越费米能级之上，而 vHs2 保持在较低能量，表明费米面拓扑结构可能发生转变。
• 在 Cs 化合物中，费米能级处的总态密度随掺杂量增加至 x = 0.2 而上升，与实验中掺杂薄膜中 T_c 的增强现象相关。