[论文解读] Twisted bilayer zigzag-graphene nanoribbon junctions with tunable edge states

Dongfei Wang, De‐Liang Bao+15 more|arXiv (Cornell University)|Jul 4, 2022

Graphene research and applications被引用 5

一句话总结

本研究通过扫描隧道显微镜与谱学结合密度泛函理论（DFT）计算，证实了扭曲双层锯齿形石墨烯纳米带（TBZGNRs）的边缘态可通过扭转角和堆叠偏移精确调控。关键发现是，源于平带的近零能边缘态具有高度可调的能量与自旋简并性，揭示了二维与一维扭曲电子学系统之间的根本差异。

ABSTRACT

Stacking two-dimensional layered materials such as graphene and transitional metal dichalcogenides with nonzero interlayer twist angles has recently become attractive because of the emergence of novel physical properties. Stacking of one-dimensional nanomaterials offers the lateral stacking offset as an additional parameter for modulating the resulting material properties. Here, we report that the edge states of twisted bilayer zigzag graphene nanoribbons (TBZGNRs) can be tuned with both the twist angle and the stacking offset. Strong edge state variations in the stacking region are first revealed by density functional theory (DFT) calculations. We construct and characterize twisted bilayer zigzag graphene nanoribbon (TBZGNR) systems on a Au(111) surface using scanning tunneling microscopy. A detailed analysis of three prototypical orthogonal TBZGNR junctions exhibiting different stacking offsets by means of scanning tunneling spectroscopy reveals emergent near-zero-energy states. From a comparison with DFT calculations, we conclude that the emergent edge states originate from the formation of flat bands whose energy and spin degeneracy are highly tunable with the stacking offset. Our work highlights fundamental differences between 2D and 1D twistronics and spurs further investigation of twisted one-dimensional systems.

研究动机与目标

• 探索一维扭曲纳米材料中边缘态的可调性，特别是双层锯齿形石墨烯纳米带（ZGNRs）的边缘态。
• 研究堆叠偏移与扭转角如何共同影响一维系统中的电子性质，与二维扭曲电子学进行对比。
• 利用扫描隧道显微镜（STM）在Au(111)表面上实验实现并表征扭曲双层ZGNRs。
• 建立观测到的近零能态与可调谐能量和自旋简并性的平带形成之间的关联。
• 突出展示在电子结构工程方面，二维与一维扭曲系统之间的根本差异。

提出的方法

• 采用密度泛函理论（DFT）计算，预测不同扭转角与堆叠偏移下扭曲双层ZGNRs的电子结构与边缘态行为。
• 利用扫描隧道显微镜（STM）在Au(111)基底上制备并成像具有受控堆叠构型的扭曲双层ZGNR结。
• 应用扫描隧道谱学（STS）测量局域态密度，识别三种典型正交结中近零能边缘态的存在。
• 选取三种不同的堆叠偏移构型进行对比分析，将实验STS数据与DFT预测的能带结构进行比较。
• 对实验STS数据与DFT模拟结果的对比分析，证实了平带中涌现边缘态的起源。
• 系统性地改变堆叠偏移与扭转角，绘制边缘态能量与自旋简并性的可调性图谱。

实验结果

研究问题

• RQ1 堆叠偏移与扭转角如何共同影响双层锯齿形石墨烯纳米带的边缘态特性？
• RQ2 在扭曲双层ZGNR结中观测到的近零能态的起源是什么？
• RQ3 在一维扭曲系统中，通过结构参数可将边缘态的能量与自旋简并性调节到何种程度？
• RQ4 一维扭曲ZGNRs的电子性质与二维扭曲范德瓦尔斯异质结构有何不同？
• RQ5 能否通过受控堆叠在一维系统中实现平带，其可观测特征是什么？

主要发现

• 通过扫描隧道谱学在三种典型正交扭曲双层ZGNR结中实验观测到近零能边缘态。
• DFT计算证实，这些边缘态的能量与自旋简并性可通过堆叠偏移高度调控。
• 涌现的边缘态源于平带的形成，而平带由特定堆叠构型所稳定。
• DFT计算揭示了不同堆叠区域中边缘态特性的显著差异，表明其对层间对齐高度敏感。
• 本研究表明，一维扭曲系统相较于二维扭曲电子学，提供了独特的可调机制，尤其体现在横向堆叠偏移的调控作用上。
• 实验与理论结果高度一致，验证了堆叠偏移作为一维扭曲电子学中关键调控参数的作用。