[论文解读] Two-gap superconductivity and decisive role of rare-earth $d$ electrons in infinite-layer nickelates

Zhenglu Li, Steven G. Louie|arXiv (Cornell University)|Oct 23, 2022

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用 4

一句话总结

本研究利用 *ab initio* GW 和 Eliashberg 理论，预测了无限层镍氧化物 Nd₀.₈Sr₀.₂NiO₂ 中的声子介导双能隙超导态。研究识别出在 Nd 4d 和间隙轨道上存在一个较大的 s 波能隙，以及在 Ni 3d 能带上的一个较小能隙，且空穴掺杂会因非刚性能带电子响应而降低 Tc。

ABSTRACT

We present a theoretical prediction of a phonon-mediated two-gap superconductivity in infinite-layer nickelates Nd$_{0.8}$Sr$_{0.2}$NiO$_2$ by performing $ extit{ab initio}$ $GW$ and $GW$ perturbation theory calculations. Electron $GW$ self-energy effects significantly alter the characters of the two-band Fermi surface and enhance the electron-phonon coupling, compared with results based on density functional theory. Solutions of the fully $ extbf{k}$-dependent anisotropic Eliashberg equations yield two dominant $s$-wave superconducting gaps - a large gap on a band of rare-earth Nd $d$ and interstitial orbital characters and a small gap on a band of transition-metal Ni $d$ character. Increasing hole doping induces a non-rigid-band response in the electronic structure, leading to a rapid drop of the superconducting $T_c$ in the overdoped regime in agreement with experiments.

研究动机与目标

• 研究无限层镍氧化物中，特别是 Nd₀.₈Sr₀.₂NiO₂ 中超导性的起源。
• 确定电子-声子耦合与双能隙超导态是否可超越标准密度泛函理论（DFT）方法得到解释。
• 评估稀土元素 Nd 4d 电子在介导超导配对中的作用。
• 利用非刚性能带电子结构模型，解释实验观测到的空穴掺杂下 Tc 下降现象。
• 使用先进的多体技术，为镍氧化物中的双能隙超导态提供第一原理解释。

提出的方法

• 采用 *ab initio* GW 计算，对超越密度泛函理论（DFT）的电子结构进行修正。
• 应用 GW 微扰理论，计算费米面上的电子自能效应及电子-声子耦合。
• 求解完全 k 依赖的各向异性 Eliashberg 方程，以确定超导能隙和转变温度 Tc。
• 追踪空穴掺杂下电子结构和 Tc 的变化，以模拟过度掺杂区域的行为。
• 使用 GW 修正的电子-声子矩阵元计算能隙函数和配对对称性。
• 通过波函数分解和费米面映射，分析两个超导能隙的轨道特性。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否利用第一性原理多体方法预测 Nd₀.₈Sr₀.₂NiO₂ 中的双能隙超导态？
• RQ2 Nd 4d 和间隙轨道在介导大超导能隙中起什么作用？
• RQ3 空穴掺杂如何影响电子结构和 Tc，且与实验观测一致？
• RQ4 与 DFT 相比，GW 修正在多大程度上改变了电子-声子耦合和费米面拓扑结构？
• RQ5 Tc 在过度掺杂区域为何迅速下降，这是否源于非刚性能带效应？

主要发现

• 双能隙超导态由声子介导，其中在以 Nd 4d 和间隙轨道特性为主导的费米面片上存在一个较大的 s 波能隙。
• 在由 Ni 3d 衍生的费米面片上出现一个较小的 s 波能隙，表明存在不同的配对通道。
• GW 自能修正显著增强了电子-声子耦合，并改变了与 DFT 相比的费米面拓扑结构。
• 在空穴掺杂下，电子结构表现出非刚性能带响应，解释了过度掺杂区域 Tc 的快速抑制。
• 计算得到的 Tc 值与实验观测一致，支持双能隙情景作为该镍氧化物的关键特征。
• 稀土元素 Nd 4d 电子在主导超导能隙的形成中起决定性作用，挑战了传统观点中认为 Ni 3d 轨道为主要贡献者的看法。