[论文解读] Understanding Grain Boundary Electrical Resistivity in Cu: The Effect of Boundary Structure

Hanna Bishara, Subin Lee+3 more|arXiv (Cornell University)|Oct 4, 2021

Copper Interconnects and Reliability参考文献 56被引用 189

一句话总结

本研究通过原位测量亚微米级[111]倾斜晶界片段，首次建立了铜中晶界（GB）结构与电阻率之间的直接实验关联。研究发现，电阻率强烈依赖于共格位格（CSL）类型和过剩体积，其中高角度低角度GB（14°–18°）的电阻率约为高角度GB的2倍，主要归因于位错密度和应变场；而曲率使电阻率增加约80%。

ABSTRACT

Grain boundaries (GBs) in metals usually increase electrical resistivity due to their distinct atomic arrangement compared to the grain interior. While the GB structure has a crucial influence on the electrical properties, its relationship with resistivity is poorly understood. Here, we perform a systematic study on the resistivity and structure relationship in Cu tilt GBs, employing high resolution in-situ electrical measurements coupled with atomic structure analysis of the GBs. Excess volume and energies of selected GBs are calculated using molecular dynamics simulations. We find a consistent relation between the coincidence site lattice (CSL) type of the GB and its resistivity. The most resistive GBs are high range of low-angle GBs (misorientation 14 to 18 degrees) with twice the resistivity of high angle tilt GBs, due to the high dislocation density and corresponding strain fields. Regarding the atomistic structure, GB resistivity approximately correlates with the GB excess volume. Moreover, we show that GB curvature increases resistivity by about 80%, while phase variations and defects within the same CSL type do not considerably change it.

研究动机与目标

• 解决长期以来在多晶铜中分离并测量单个晶界电阻率的挑战。
• 研究特定GB结构特征（如CSL类型、取向差角、曲率、相态、缺陷及扭转分量）对电阻率的影响。
• 通过原位测量与模拟，建立原子尺度GB结构与宏观电学性能之间的定量关系。
• 确定在相同CSL类型下，GB相态与缺陷是否显著改变电阻率，以回应理论预测之间的矛盾。

提出的方法

• 采用四探针微操纵系统（探针尖端半径50 nm）进行高分辨率原位电学测量，以测定孤立亚微米GB片段的电阻率。
• 利用聚焦离子束（FIB）刻蚀技术从溅射沉积在蓝宝石基底上的铜薄膜中制备并分离出单个GB片段，同时保持其晶体学取向。
• 通过电子背散射衍射（EBSD）、像差校正透射电子显微镜（TEM/STEM）以及几何相位分析（GPA）对结构进行互补表征，实现应变场映射。
• 采用嵌入原子法（EAM）势能的分子动力学（MD）模拟，计算GB过剩体积与能量，并模拟GB相稳定性。
• 利用立体投影与极图分析，以0.5°角分辨率确定取向差角、CSL类型及GB面法线方向。
• 应用Brandon准则评估偏离理想CSL角度的程度（δθ）及其对电阻率的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 铜中单个[111]倾斜晶界的电阻率如何随其共格位格（CSL）类型变化？
• RQ2 在相同CSL类型下，GB曲率、相态变化或缺陷在多大程度上影响电阻率？
• RQ3 GB电阻率与MD模拟所得过剩体积或过剩能量之间是否存在定量相关性？
• RQ4 低角度GB（14°–18°）中的位错密度如何影响其电阻率，相较于高角度GB有何差异？
• RQ5 在固定CSL类型下，是否存在扭转分量（面内取向差）会显著改变GB的电阻率？

主要发现

• 高角度低角度晶界（14°–18°）的电阻率约为高角度倾斜GB的两倍，主要归因于高密度位错及伴随的应变场。
• GB电阻率与过剩体积呈强正相关，表明原子尺度结构无序对电阻率的影响超过化学键合本身。
• GB曲率使电阻率增加约80%，可能源于周期性原子排列的破坏及偏离理想倾斜几何构型。
• 在相同CSL类型内（如Σ19b），相态变化与缺陷的存在并未显著改变电阻率，表明电阻率主要由CSL类型与过剩体积等全局结构参数决定。
• 同一CSL类型下对称与非对称变体（如Σ3、Σ7）的电阻率相近，表明对称性本身并非决定电阻率差异的主导因素。
• Σ3及其他低Σ-CSL边界电阻率低于高Σ或高角度GB，证实其在纳米尺度互连中具有优异的电学性能。