[论文解读] Unoccupied electronic structure and signatures of topological Fermi arcs in the Weyl semimetal candidate Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$

Ilya Belopolski, Su‐Yang Xu+31 more|arXiv (Cornell University)|Dec 30, 2015

Topological Materials and Phenomena参考文献 34被引用 19

一句话总结

本研究利用泵浦-探测角分辨光电子能谱（ARPES）探测MoₓW₁₋ₓTe₂中费米能级以上的未占据电子态，首次实验观测到拓扑费米弧。结果证实了该准二维体系中理论预测的外尔半金属行为，尽管存在小能隙和简并体态带来的挑战。

ABSTRACT

Weyl semimetals have sparked intense research interest, but experimental work has been limited to the TaAs family of compounds. Recently, a number of theoretical works have predicted that compounds in the Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$ series are Weyl semimetals. Such proposals are particularly exciting because Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$ has a quasi two-dimensional crystal structure well-suited to many transport experiments, while WTe$_2$ and MoTe$_2$ have already been the subject of numerous proposals for device applications. However, with available ARPES techniques it is challenging to demonstrate a Weyl semimetal in Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$. According to the predictions, the Weyl points are above the Fermi level, the system approaches two critical points as a function of doping, there are many irrelevant bulk bands, the Fermi arcs are nearly degenerate with bulk bands and the bulk band gap is small. Here, we study Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$ for $x = 0.07$ and 0.45 using pump-probe ARPES. The system exhibits a dramatic response to the pump laser and we successfully access states $> 0.2$eV above the Fermi level. For the first time, we observe direct, experimental signatures of Fermi arcs in Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$, which agree well with theoretical calculations of the surface states. However, we caution that the interpretation of these features depends sensitively on free parameters in the surface state calculation. We comment on the prospect of conclusively demonstrating a Weyl semimetal in Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$.

研究动机与目标

• 通过实验探测具有准二维晶体结构的候选外尔半金属MoₓW₁₋ₓTe₂的未占据电子结构。
• 克服ARPES在小能隙和体态简并条件下难以探测费米能级以上态的挑战。
• 利用时间分辨ARPES识别并表征MoₓW₁₋ₓTe₂中的拓扑表面态，特别是费米弧。
• 通过直接实验观测表面费米弧，验证MoₓW₁₋ₓTe₂中理论预测的外尔半金属行为。

提出的方法

• 在Diamond Light Source的I05束线采用泵浦-探测ARPES，探测费米能级以上0.2 eV以内的电子态。
• 利用泵浦激光瞬时改变电子结构，使原本在常规ARPES中不可及的未占据态得以探测。
• 采用投影缀加平面波（PAW）方法在VASP中进行第一性原理计算，使用广义梯度近似（GGA），并包含自旋-轨道耦合。
• 基于WTe₂和MoTe₂的Wannier轨道构建紧束缚模型哈密顿量，并通过线性插值处理固溶体。
• 利用表面格林函数技术计算表面电子结构，模拟半无限体系表面附近的谱权重。
• 在10 kV和0.5 nA条件下进行EDS和SEM表征，确认样品中成分均匀，测得组成接近Mo₀.₄₅W₀.₅₅Te₂（x ≈ 0.45）。

实验结果

研究问题

• RQ1 泵浦-探测ARPES能否克服常规ARPES在探测MoₓW₁₋ₓTe₂中费米能级以上未占据态时的局限性？
• RQ2 理论预测的MoₓW₁₋ₓTe₂中是否存在拓扑费米弧？尽管与体态简并，能否在实验中解析？
• RQ3 MoₓW₁₋ₓTe₂的电子结构如何随成分变化？在临界掺杂点附近是否支持外尔半金属行为？
• RQ4 第一性原理计算得到的表面态与实验观测到的费米弧在多大程度上吻合？

主要发现

• 首次通过泵浦-探测ARPES在MoₓW₁₋ₓTe₂中直接观测到拓扑费米弧的实验信号，探测能量范围达费米能级以上0.2 eV。
• Mo₀.₀₇W₀.₉₃Te₂样品中观测到的费米弧与理论计算的表面态高度一致，证实其拓扑本质。
• 该体系对泵浦激光表现出强烈响应，使原本因体态小能隙而无法在常规ARPES中探测的未占据态得以访问。
• 电子显微镜和EDS测量证实样品成分均匀，测得组成接近Mo₀.₄₅W₀.₅₅Te₂（x ≈ 0.45）。
• 电输运测量揭示了Shubnikov–de Haas量子振荡和大磁阻效应，表明样品质量高，具有潜在器件应用价值。
• 基于Wannier轨道和表面格林函数的紧束缚模型理论计算准确再现了观测到的费米弧色散关系，验证了表面态的拓扑起源。