[论文解读] Validation of moment tensor potentials for fcc and bcc metals using EXAFS spectra

Alexander V. Shapeev, Dmitry Bocharov+1 more|arXiv (Cornell University)|Aug 11, 2021

Machine Learning in Materials Science参考文献 48被引用 9

一句话总结

本研究首次利用实验K边EXAFS谱对面心立方（fcc）和体心立方（bcc）金属的矩量张量势（MTPs）进行了验证。通过将分子动力学模拟计算得到的EXAFS谱与实验数据进行比较，作者证明了基于DFT数据通过主动学习训练的MTPs能够准确再现平均和动态原子结构，其中镍（Ni）需要采用更高精度的18价电子赝势才能与实验结果达成一致。

ABSTRACT

Machine-learning potentials for materials, namely the moment tensor potentials (MTPs), were validated using experimental EXAFS spectra for the first time. The MTPs for four metals (bcc W and Mo, fcc Cu and Ni) were obtained by the active learning algorithm of fitting to the results of the calculations using density functional theory (DFT). The MTP accuracy was assessed by comparing metal K-edge EXAFS spectra obtained experimentally and computed from the results of molecular dynamics (MD) simulations. The sensitivity of the method to various aspects of the MD and DFT models was demonstrated using Ni as an example. Good agreement was found for W, Mo and Cu using the recommended PAW pseudopotentials, whereas a more accurate pseudopotential with 18 valence electrons was required for Ni to achieve a similar agreement. The use of EXAFS spectra allows one to estimate the MTP ability in reproducing both average and dynamic atomic structures.

研究动机与目标

• 利用实验EXAFS谱验证面心立方（fcc）和体心立方（bcc）金属的矩量张量势（MTPs）
• 评估MTPs在再现金属中静态与动态原子结构方面的准确性
• 识别模拟与实验EXAFS谱之间差异的来源，特别是针对镍（Ni）
• 评估赝势精度、DFT收敛参数以及磁性与量子核效应等物理效应的影响

提出的方法

• 利用密度泛函理论（DFT）数据通过主动学习训练了W、Mo、Cu和Ni的MTPs
• 使用训练好的MTPs进行分子动力学（MD）模拟以生成原子构型
• 从MD快照计算EXAFS谱，并对构型进行平均以生成理论EXAFS曲线
• 以金属箔的实验EXAFS谱作为验证参考
• 从EXAFS谱中提取均方位移（MSRD）因子，以量化原子位移与振动动力学
• 通过改变DFT k点网格、MD时间步长，并引入磁性与量子核效应等影响，进行敏感性分析

实验结果

研究问题

• RQ1 基于DFT数据训练的MTPs能否准确再现面心立方（fcc）和体心立方（bcc）金属的实验EXAFS谱？
• RQ2 哪些物理与数值因素导致了模拟与实验EXAFS谱之间的差异？
• RQ3 为何镍（Ni）与实验的吻合度低于W、Mo和Cu，这一问题是否可解决？
• RQ4 赝势精度与电子关联效应在多大程度上影响与EXAFS数据的一致性？
• RQ5 基于EXAFS的验证能否作为多组分合金中机器学习势的可扩展基准？

主要发现

• 本研究首次利用实验EXAFS谱对机器学习MTPs进行了验证，表明采用推荐的PAW赝势时，W、Mo和Cu的模拟结果与实验谱具有高度一致性。
• 对于镍（Ni），标准的10价电子赝势导致与实验结果的吻合度较差，但改用18价电子赝势后显著改善了匹配度。
• Ni的sv模型计算得到的均方位移（MSRD）为0.0040 Ų，与实验值0.0049 Ų和0.00535 Ų在合理范围内一致。
• W和Mo的MSRD值分别为0.0020 Ų和0.0025 Ų，与实验和理论参考值一致。
• MD-EXAFS方法成功通过单次与多次散射贡献捕捉了径向与角向相关性。
• 敏感性分析表明，磁性、量子核效应以及DFT收敛参数的影响较小，而赝势精度是影响Ni模拟结果的主要因素。