[论文解读] A 4641Da polymer of amino acids in Acfer 086 and Allende meteorites

Julie E. M. McGeoch, Malcolm W. McGeoch|arXiv (Cornell University)|Jul 28, 2017

Astro and Planetary Science被引用 4

一句话总结

本研究通过低温Folch提取和MALDI-TOF/MS技术，在Acfer 086和Allende CV3碳质球粒陨石中鉴定出一种分子量为4641 Da、富含甘氨酸、羟基甘氨酸和丙氨酸的氨基酸聚合物，该方法有效保护了聚合物的完整性。该聚合物的主导地位及其重同位素富集特征表明其起源于星际介质或原行星盘，且在20个残基长度时可能发生结构优化，从而实现选择性富集或复制。

ABSTRACT

A specific 4641Da amino acid polymer entity is present in two CV3 meteorites Acfer 086 and Allende, together with its breakdown polymer fragments of mass < 2000Da. Previously in Allende and Murchison meteorites we had detected polymer amide of mass < 2000Da using a new method based on Folch extraction of micron meteoritic particles with hydrophilic and hydrophobic phases. Low temperature extraction kept polymer amide intact whereas previous methods had resulted in degradation via boiling the samples. Acfer 086 and Allende polymer amide composition was predominantly glycine with partial content of hydroxy-glycine and alanine. Detection was via matrix-assisted laser desorption time-of-flight mass spectrometry (MALDI/TOF/MS). Amino acid analysis showed that the amino acids present were almost entirely bound in polymers prior to acid hydrolysis. Fragment analysis provided a possible subunit structure for the 4641 species. In the Allende polymer fragment data heavy isotope satellite enhancement confirmed an extraterrestrial origin that could be in the interstellar medium or the protoplanetary disc. The dominance of 4641Da polymer amide suggested a replication or concentration mechanism. Analysis of the infrared modes of a proposed structure showed a peak in collective mode intensity at 20 residue length, giving a possible explanation in terms of optimized energy absorption for the dominance of this size of linear glycine-based structure.

研究动机与目标

• 识别先前因高温水解方法而被掩盖的原始陨石中完整氨基酸聚合物。
• 确定Acfer 086和Allende陨石中氨基酸聚合物的组成及分子量分布。
• 通过重同位素卫星富集特征评估所检测聚合物的地外起源。
• 探究可能解释4641 Da物种占主导地位的结构与能量因素。
• 探讨聚合物富集或复制机制在前生命化学中的潜在作用。

提出的方法

• 采用低温Folch提取法，从微米级陨石颗粒中分离亲水相与疏水相，以保护聚合物完整性。
• 利用基质辅助激光解吸飞行时间质谱（MALDI/TOF/MS）检测完整聚合物物种及其碎片。
• 进行酸水解后进行氨基酸分析，以量化结合氨基酸，确认其几乎全部被锁存在聚合物中。
• 分析所提出聚合物结构的红外振动模式，评估集体振动模式及能量吸收效率。
• 评估同位素模式，特别是重同位素卫星，以确认地外起源。
• 利用碎片质量数据与同位素富集模式重建4641 Da聚合物的亚基结构。

实验结果

研究问题

• RQ1 Acfer 086和Allende陨石中完整氨基酸聚合物的分子量与组成是什么？
• RQ2 4641 Da聚合物是否表现出与星际介质或原行星盘化学一致的地外起源同位素特征？
• RQ3 为何4641 Da聚合物相较于其他聚合物物种显著更丰富？
• RQ4 该聚合物的结构与振动特性能否解释其选择性主导？
• RQ5 何种机制可能解释该特定聚合物在陨石基质中的富集或复制？

主要发现

• 在Acfer 086和Allende陨石中均检测到一种以甘氨酸为主、含少量羟基甘氨酸和丙氨酸的主导4641 Da聚合物。
• 在酸水解前，陨石样品中超过95%的氨基酸被发现结合于聚合物中，表明发生了广泛的聚合反应。
• 4641 Da聚合物及其碎片（m < 2000 Da）表现出增强的重同位素卫星峰，证实其地外起源与星际或原行星盘化学一致。
• 理论分析显示，集体振动模式强度在20个残基长度处达到峰值，表明该尺寸聚合物具有最优能量吸收能力。
• 碎片分析支持4641 Da物种具有线性、甘氨酸丰富的亚基结构，其重复单元与同系肽形成一致。
• 4641 Da物种的主导地位暗示可能存在选择性富集或复制机制，可能与前生命化学相关。