[论文解读] A Critical Evaluation of a Self-Driving Laboratory for the Optimization of Electrodeposited Earth-Abundant Mixed-Metal Oxide Catalysts for the Oxygen Evolution Reaction (OER)

Erfan Fatehi, Manish Thadani+2 more|arXiv (Cornell University)|May 21, 2023

Electrocatalysts for Energy Conversion被引用 10

一句话总结

论文提出了一个自驱动实验室框架，用于优化在酸性OER中电沉积的无定形地球丰度的混金属氧化物催化剂，强调实验变异性与自动化。

ABSTRACT

This work highlights the potential of earth-abundant mixed-metal oxide catalysts for the acid-based oxygen evolution reaction. These catalysts offer numerous combinations of metal-centre compositions, which can enhance catalytic activity and stability compared to precious-metal-based catalysts commonly used today. Despite substantial research in this field, there is a need for new methods and approaches to accelerate the exploration of these materials. In this study, we present a comprehensive approach to designing, developing, and implementing a self-driving laboratory to optimize the electrodeposition synthesis of amorphous mixed-metal oxide catalysts for the acidic oxygen evolution reaction. We particularly emphasize the development of methodologies to address experimental variability. We investigate crucial parameters and considerations when transitioning from manual bench-top synthesis and evaluation to automation and machine learning guided optimization. We address both experimental and optimization algorithm considerations in the presence of experimental variability. To illustrate our approach, we demonstrate the optimization of CoFeMnPbOx electrodeposited catalyst materials through multiple campaigns. Our results highlight considerations for optimizing overpotential and stability based on the outcomes of our experiments.

研究动机与目标

• 激励探索地球丰度混金属氧化物催化剂，作为贵金属在酸性OER的替代品。
• 开发并评估用于自主动制造与测试电沉积催化剂的自驱动实验室工作流。
• 解决自动化合成与评估中的实验变异性，以实现可靠优化。
• 研究从手工台面工作过渡到自动化、ML-guided优化时的关键参数与考虑因素。
• 用CoFeMnPbOx材料的优化活动来研究活性与稳定性。

提出的方法

• 自驱动实验室框架的设计与实现，用于电沉积无定形混金属氧化物催化剂的自主合成与测试。
• 由机器学习和迭代实验引导的自动化优化。
• 缓解并考虑实验变异性在合成和评估中的策略。
• 在从台面到自动化的转变过程中，对优化参数与工作流设计的分析。
• 在CoFeMnPbOx催化剂体系上执行多次优化活动，以展示对组成空间和性能指标的自主探索。

实验结果

研究问题

• RQ1 自驱动实验室如何加速在酸性OER中地球丰度混金属氧化物催化剂的发现与优化？
• RQ2 自动化电沉积与评估中最主要的实验变异性来源是什么，如何减轻？
• RQ3 从手工作业转向自动化ML引导优化时，哪些参数和工作流设计至关重要？
• RQ4 自动优化如何在CoFeMnPbOx体系的OER中平衡活性（过电位）与稳定性？

主要发现

• 展示了电沉积的CoFeMnPbOx催化剂的自主优化活动。
• 指出在存在实验变异性的情况下，优化过电位和稳定性的的方法学与实际考虑。
• 展示自动化与ML引导优化如何应用于用于OER的地球丰度混金属氧化物体系。
• 识别从手工合成转向自驱动实验室框架的挑战和策略。