[论文解读] A Deep-learning Model for Fast Prediction of Vacancy Formation in Diverse Materials

Kamal Choudhary, Bobby G. Sumpter|arXiv (Cornell University)|May 17, 2022

Machine Learning in Materials Science参考文献 39被引用 5

一句话总结

该论文提出了一种仅在完美材料上进行训练的图神经网络（ALIGNN）模型，可直接预测各类材料中的空位形成能，无需微调，平均绝对误差为1.0 eV。该方法实现了对JARVIS-DFT数据库中55,723种材料的192,494个空位形成能的快速、大规模预测，为缺陷工程建立了基准数据集。

ABSTRACT

The presence of point defects such as vacancies plays an important role in material design. Here, we demonstrate that a graph neural network (GNN) model trained only on perfect materials can also be used to predict vacancy formation energies ($E_{vac}$) of defect structures without the need for additional training data. Such GNN-based predictions are considerably faster than density functional theory (DFT) calculations with reasonable accuracy and show the potential that GNNs are able to capture a functional form for energy predictions. To test this strategy, we developed a DFT dataset of 508 $E_{vac}$ consisting of 3D elemental solids, alloys, oxides, nitrides, and 2D monolayer materials. We analyzed and discussed the applicability of such direct and fast predictions. We applied the model to predict 192494 $E_{vac}$ for 55723 materials in the JARVIS-DFT database.

研究动机与目标

• 开发一种快速、可泛化的预测方法，用于在不依赖缺陷特异性训练数据的情况下，预测各类材料中的空位形成能。
• 测试预训练的图神经网络（ALIGNN）在完美材料上的表现是否能准确预测空位形成能等缺陷性质。
• 利用DFT与深度学习生成一个大规模、公开可用的空位形成能数据集，以支持材料设计。
• 评估模型在不同材料类别（包括元素固体、氧化物、合金和二维材料）中的性能表现。
• 评估训练数据规模与模型泛化能力对缺陷能级预测精度的影响。

提出的方法

• 直接应用在JARVIS-DFT数据集中完美材料的总能量/原子上预训练的原子线图神经网络（ALIGNN）模型，无需进一步微调，直接预测空位形成能。
• 晶体结构被表示为图结构，其中原子为节点，化学键为边，每个节点使用9个原子特征，边特征使用径向基函数表示键距，最大至8 Å。
• 模型通过边门控图卷积层在图中传播信息，每一层通过学习函数更新节点和边的特征。
• 通过在所有方向上至少具有8 Å晶格间距的超胞中，移除一个位于唯一Wyckoff位置的原子，使用JARVIS-Tools包生成空位结构。
• 使用VASP软件中的OptB88vdW泛函和PAW方法对测试数据集（508个条目）进行DFT计算，能量收敛阈值为10⁻⁶ eV，同时采用合适的k点网格。
• 应用启发式剪裁校正（scissor-shift correction）以提高预测精度，部分情况下将平均绝对误差从1.0 eV降低至0.8 eV。

实验结果

研究问题

• RQ1 在不进行额外微调的情况下，预训练于完美材料的图神经网络能否准确预测空位形成能？
• RQ2 模型在元素固体、氧化物、合金和二维材料等不同材料类别中的表现如何变化？
• RQ3 用于完美材料的训练数据集规模对空位形成能预测精度有何影响？
• RQ4 与DFT基准相比，该模型的性能如何？简单的后处理校正是否能提升精度？
• RQ5 该方法是否可扩展至生成一个大规模、全面的各类材料空位形成能数据库？

主要发现

• ALIGNN模型在未进行任何微调的情况下，对508个DFT计算的缺陷结构预测空位形成能，平均绝对误差（MAE）为1.0 eV。
• 模型在二维单层和氧化物中的表现优于元素固体和合金，可能与电子结构和化学键差异有关。
• 在100%完美材料数据上训练能量/原子模型，MAE为1.0 eV；当训练数据减少至20%时，误差上升至1.20 eV，表明在更大数据集下仍有改进空间。
• 应用剪裁校正后，某些材料类别的MAE降低至0.8 eV，证明简单后处理调整具有显著价值。
• 该方法实现了对JARVIS-DFT数据库中55,723种材料的192,494个空位形成能的预测，创建了迄今为止最大规模的公开缺陷性质数据集。
• 直方图分析显示，空位形成能在约2 eV处出现峰值，并且高形成能与低原子形成能及大带隙呈正相关。