[论文解读] A DFT Study on the Electronic Structure of In-Plane Heterojunctions of Graphene and Hexagonal Boron Nitride Nanoribbons

Ramiro M. dos Santos, William Ferreira Giozza+4 more|arXiv (Cornell University)|Dec 7, 2020

Graphene research and applications参考文献 52被引用 2

一句话总结

本DFT研究探讨了不同畴尺寸的石墨烯与六方氮化硼（h-BN）纳米带之间面内异质结的电子与结构特性。结果表明，无论畴尺寸如何，电荷密度均局域在边缘；异质结表现出金属性质并具有本征铁磁行为，暗示其在平面光电子学中具有纳米尺度磁性应用潜力。

ABSTRACT

The structural similarity between hexagonal boron nitride (h-BN) and graphene nanoribbons allows for the formation of heterojunctions with small chain stress. The combination of the insulation nature of the former and the quasi-metallic property of the latter makes this kind of heterostructure particularly interesting for flat optoelectronics. Recently, it was experimentally demonstrated that the shapes of the graphene and h-BN domains can be controlled precisely, and sharp graphene/h-BN interfaces can be created. Here, we investigated the electronic and structural properties of graphene (h-BN) nanoribbon domains of different sizes sandwiched between h-BN (graphene) nanoribbons forming in-plane heterojunctions. Different domain sizes for the zigzag termination were studied. Results showed that the charge density is localized in the edge of the heterojunctions, regardless of the domain size. These materials presented a metallic nature with a ferromagnetic behavior, which can be useful for magnetic applications at the nanoscale.

研究动机与目标

• 研究具有可控畴尺寸的面内石墨烯/h-BN异质结的电子与结构特性。
• 理解畴尺寸及边缘终止（锯齿形）对电荷分布与磁性行为的影响。
• 探索这些异质结构在纳米尺度磁性与光电子学应用中的潜力。
• 利用密度泛函理论（DFT）对嵌入相反材料畴的锯齿形石墨烯与h-BN纳米带进行建模与模拟。

提出的方法

• 采用SIESTA代码进行密度泛函理论（DFT）计算，使用GGA-PBE交换关联泛函。
• 使用非局域的Troullier–Martins赝势处理核心电子相互作用。
• 采用双ζ基组，布里渊区采样使用15×15×1 k点网格，截断能为200 Ry。
• 执行完全结构弛豫，直至原子受力低于10−3 eV/Å且能量收敛。
• 采用30 Å的真空层以防止超胞结构中的层间相互作用。
• 构建两种构型：n-ZZGBNNRs（石墨烯畴位于h-BN纳米带中）与m-ZZGBNNRs（h-BN畴位于石墨烯纳米带中），畴尺寸从1至12条锯齿形原子线变化。

实验结果

研究问题

• RQ1 石墨烯或h-BN畴的尺寸如何影响面内石墨烯/h-BN异质结的电子结构？
• RQ2 这些异质结中的电荷密度位于何处？该局域化是否依赖于畴尺寸？
• RQ3 这些异质结的磁性基态是什么？其是否随畴尺寸或边缘构型变化？
• RQ4 边缘原子构型（B与N终止）如何影响电荷密度的对称性与分布？
• RQ5 这些异质结构能否表现出本征铁磁性，适用于纳米尺度自旋电子学应用？

主要发现

• 无论畴尺寸如何，异质结的电荷密度均局域在边缘，且在n-ZZGBNNRs中左边缘局域更强，这是由于硼原子终止所致。
• n-ZZGBNNRs的右边缘电荷浓度较低，这是由于氮原子具有三个p电子，导致电荷分布不对称。
• m-ZZGBNNRs在边缘表现出对称的电荷密度分布，表明边缘贡献均衡。
• 尽管石墨烯具有金属性质而h-BN为绝缘体，异质结仍表现出铁磁性基态。
• 铁磁行为源于边缘的自旋分裂，且在不同畴尺寸下均保持稳定，表明存在本征磁序。
• 结果表明，这些面内异质结可在纳米尺度支持自旋极化态，为自旋电子学与磁性光电子学器件提供潜在应用。