[论文解读] A DNA turbine powered by a transmembrane potential across a nanopore

Xin Shi|PubMed|Jun 14, 2022

Nanopore and Nanochannel Transport Studies参考文献 57被引用 11

一句话总结

本研究展示了一种合成的DNA折纸纳米涡轮，可将跨膜电化学势能转化为纳米尺度的单向机械旋转。该24–27 nm高的涡轮具有三个手性叶片，在生理条件下最高可达每秒10转，旋转方向由设计的手性控制，经全原子分子动力学模拟验证，其旋转由水力流动驱动，并因离子强度变化导致的电泳迁移率各向异性改变而发生盐浓度依赖性反转。

ABSTRACT

Rotary motors play key roles in energy transduction, from macroscale windmills to nanoscale turbines such as ATP synthase in cells. Despite our abilities to construct engines at many scales, developing functional synthetic turbines at the nanoscale has remained challenging. Here, we experimentally demonstrate rationally designed nanoscale DNA origami turbines with three chiral blades. These DNA nanoturbines are 24-27 nm in height and diameter and can utilize transmembrane electrochemical potentials across nanopores to drive DNA bundles into sustained unidirectional rotations of up to 10 revolutions s^-1. The rotation direction is set by the designed chirality of the turbine. All-atom molecular dynamics simulations show how hydrodynamic flows drive this turbine. At high salt concentrations, the rotation direction of turbines with the same chirality is reversed, which is explained by a change in the anisotropy of the electrophoretic mobility. Our artificial turbines operate autonomously in physiological conditions, converting energy from naturally abundant electrochemical potentials into mechanical work. The results open new possibilities for engineering active robotics at the nanoscale.

研究动机与目标

• 开发一种能够将电化学势能转化为纳米尺度机械功的功能性合成纳米涡轮。
• 克服利用DNA折纸构建自主、自供能纳米旋转发动机的挑战。
• 通过手性设计工程化一种可调节旋转方向的涡轮，并在生理条件下验证其运行性能。
• 理解驱动旋转的物理机制，包括水力与电泳力的贡献。
• 通过实验与全原子分子动力学模拟验证该系统。

提出的方法

• 采用DNA折纸技术设计并制造具有三个手性叶片、高度和直径为24–27 nm的DNA折纸涡轮。
• 将涡轮集成到固态纳米孔中，以在结构上建立跨膜电势。
• 在纳米孔上施加电化学势差以驱动涡轮旋转。
• 利用单分子荧光成像技术实时观测并量化旋转。
• 采用全原子分子动力学模拟，模拟作用于涡轮的水力与电泳力。
• 系统性地改变盐浓度，以探究离子强度对旋转方向与速度的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 通过合理设计的DNA折纸涡轮能否在跨膜电化学势驱动下实现持续、单向旋转？
• RQ2 涡轮叶片的手性如何控制旋转方向？
• RQ3 在纳米尺度上，驱动旋转动力学的主导物理机制是水力流动还是电泳力？
• RQ4 为何在高盐浓度下旋转方向发生反转，这与电泳迁移率各向异性有何关联？
• RQ5 此类涡轮能否在无外部能量输入的生理条件下自主运行？

主要发现

• 该DNA纳米涡轮在生理条件下实现了最高每秒10转的持续单向旋转。
• 旋转方向可通过涡轮叶片的手性设计精确控制，且在多次实验中保持一致的手性。
• 在高盐浓度（≥1 M NaCl）下，相同手性的涡轮旋转方向发生反转，表明主导驱动机制发生切换。
• 全原子分子动力学模拟显示，在低盐条件下水力流动是旋转的主要驱动力，而在高盐条件下电泳效应占主导。
• 高盐条件下旋转方向的反转归因于离子氛屏蔽效应改变导致电泳迁移率各向异性发生变化。
• 该系统通过利用天然存在的电化学势实现自主运行，展示了合成纳米机器中能量转换的可行路径。