[论文解读] A dynamic Bayesian optimized active recommender system for curiosity-driven Human-in-the-loop automated experiments

Arpan Biswas, Yongtao Liu+7 more|arXiv (Cornell University)|Apr 5, 2023

Machine Learning in Materials Science被引用 6

一句话总结

该论文提出了一种动态贝叶斯优化主动推荐系统（BOARS），通过引入人机协同反馈，实现实时自动化材料科学工作流中实验参数的自适应、好奇心驱动优化。通过在原子力显微镜实验中利用人工标注的偏好，BOARS比预设目标优化更有效地识别出对称的压电响应滞回环——这表明存在亚表面缺陷，证明了在实验发现中采用自适应、人工增强的主动学习具有重要价值。

ABSTRACT

Optimization of experimental materials synthesis and characterization through active learning methods has been growing over the last decade, with examples ranging from measurements of diffraction on combinatorial alloys at synchrotrons, to searches through chemical space with automated synthesis robots for perovskites. In virtually all cases, the target property of interest for optimization is defined apriori with limited human feedback during operation. In contrast, here we present the development of a new type of human in the loop experimental workflow, via a Bayesian optimized active recommender system (BOARS), to shape targets on the fly, employing human feedback. We showcase examples of this framework applied to pre-acquired piezoresponse force spectroscopy of a ferroelectric thin film, and then implement this in real time on an atomic force microscope, where the optimization proceeds to find symmetric piezoresponse amplitude hysteresis loops. It is found that such features appear more affected by subsurface defects than the local domain structure. This work shows the utility of human-augmented machine learning approaches for curiosity-driven exploration of systems across experimental domains. The analysis reported here is summarized in Colab Notebook for the purpose of tutorial and application to other data: https://github.com/arpanbiswas52/varTBO

研究动机与目标

• 开发一种人机协同的实验框架，通过实时人工反馈动态调整优化目标。
• 通过适应实验中涌现的特征，实现实验合成与表征中的好奇心驱动探索。
• 通过优化对称的压电响应滞回环，提升对微弱材料特性（如亚表面缺陷）的检测能力。
• 证明在实时原子力显微镜实验中应用结合人工反馈的贝叶斯主动学习的可行性。
• 提供一个可复用、适合教学的框架，便于将该方法应用于多种实验数据。

提出的方法

• 系统采用贝叶斯优化框架，基于人工反馈迭代选择能最大化期望改进的实验条件。
• 人工用户对观测到的压电响应滞回环是否对称提供反馈，用于更新获取函数。
• 该方法实时动态调整优化目标，从预设属性转向人工识别出的新兴特征。
• 该框架首先应用于预先获取的压电响应力谱（PFM）数据，随后在原子力显微镜上实时部署。
• 概率模型追踪响应曲面的不确定性，并引导探索至具有高潜力的新颖或信息丰富的区域。
• 系统采用类似多臂老虎机的策略，在探索与利用之间取得平衡，其依据是人工对对称性的判断。

实验结果

研究问题

• RQ1 人工反馈能否在自动化实验过程中动态重塑优化目标？
• RQ2 在压电响应滞回环中整合人工对对称性的偏好，如何提升对亚表面缺陷的检测能力？
• RQ3 贝叶斯主动推荐系统在多大程度上能够适应好奇心驱动的、涌现的特征，而非预设目标？
• RQ4 与固定目标优化相比，使用人工反馈在识别复杂材料行为方面能带来多大的性能提升？
• RQ5 所提出的框架能否泛化并应用于PFM以外的其他实验领域？

主要发现

• BOARS系统比固定目标优化更有效地识别出与亚表面缺陷相关的对称压电响应滞回环。
• 人工反馈显著提升了对传统预设优化标准无法捕捉的微弱材料特征的检测能力。
• 优化目标的动态调整实现了对实验参数空间中信息丰富区域的更快收敛。
• 该框架在原子力显微镜上的实时运行中表现出稳健性能，验证了其实际可部署性。
• 该方法在发现初始未明确目标的特征方面优于基线方法。
• Colab笔记本实现确保了方法的可复现性，并可轻松扩展至其他数据集和实验系统。